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  在過去的幾十年中，通過在基于陶瓷的弛豫鐵電材料中構建準同型相界(MPB)行為，成功實現了壓電系數的顯著提升，使其在執行器、換能器和傳感器應用中表現出色。然而，在柔性鐵電聚合物，如聚（偏二氟乙烯-三氟乙烯）(P(VDF-TrFE))中，由于缺乏對聚合物鏈結構和組成的合理設計，僅在正常的鐵電狀態下實現了類似MPB的行為，其壓電系數（d₃₃）最高約為?63.5 pC/N。

  為了在柔性鐵電聚合物P(VDF-TrFE)中實現高的壓電系數，西安交通大學化學學院張志成教授聯合電子科學與工程學院魏曉勇教授設計報道了通過完全氫化聚（偏二氟乙烯-三氟氯乙烯）(P(VDF-CTFE)), 合成制備了弛豫鐵電聚合物H-P(VDF-TrFE)，兼具優異的弛豫特性和高的剩余極化強度，并且當TrFE含量為23mol%時，誘導了H-P(VDF-TrFE)表現出類似于陶瓷的MPB行為，d₃₃高達-107 pC/N，比商業PVDF(?20 pC/N)高出五倍以上，為開發具有超高壓電性能的柔性鐵電聚合物提供了新的策略。

  2025年4月21日，該研究成果以“通過調節P(VDF-TrFE)的序列和納米疇結構實現超高的壓電系數”(Ultrahigh Piezoelectric Coefficients Achieved by Tailoring the Sequence and Nano-domain Structure of P(VDF-TrFE)為題發表在《Advanced Materials》上，西安交通大學化學學院為第一通訊單位。西安交通大學博士研究生秦霸（共一第一）和西安石油大學碩士研究生丁國通（共一第二）為論文共同第一作者，西安交通大學張志成教授、魏曉勇教授和譚少博教授為論文的通訊作者。

  研究結果發現與直接共聚法制備的C-P(VDF-TrFE)中VDF和TrFE單元主要以頭-尾(H-T)連接不同，H-P(VDF-TrFE)中的VDF和TrFE單元主要以頭-頭/尾-尾(H-H/T-T)的方式連接，且TrFE單元沿分子鏈隨機分布。在這種H-H/T-T結構中，與TrFE相鄰的VDF單元更傾向于形成旁氏(g)構象，而不是C-P(VDF-TrFE)中的反式(t)構象。這種差異導致在低TrFE含量下H-P(VDF-TrFE)表現出強弛豫特性(γ指數為1.75)，而C-P(VDF-TrFE)在類似TrFE含量下表現出典型的鐵電行為(γ指數為1.21)。此外，低的TrFE含量還使H-P(VDF-TrFE)保持了相對較高的Pr(5.2 μC/cm²，）有利于產生更高的d₃₃。更重要的是，當TrFE含量為23 mol%時，可以誘導H-P(VDF-TrFE)從all-trans構象轉變為3/1 helix構象，表現出類似陶瓷的MPB行為。這項工作為制備高性能柔性壓電聚合物提供了新的思考。

圖1. C-P(VDF-TrFE)與H-P(VDF-TrFE)的化學結構與組成。(a) P(VDF-TrFE)、C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的球棍模型；(b 和 e) 不同組成的 H-P(VDF-TrFE) 的 ¹H 核磁共振譜圖 (b) 和 ¹⁹F 核磁共振譜圖 (e)；(c 和 f) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中的 H-H/T-T 比值 (c) 和 TrFE-TrFE 序列比值(f)隨TrFE含量變化的；(d) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的 C-C 鍵二面角能壘圖；(g) C-80-20 和 H-80-20 的序列結構及平均鏈段數。

圖2.聚合物弛豫特性。(a 至 c) C-80-20 (a)、H-77-23 (b) 和 H-75-25 (c) 的 AFM-IR 測試圖像，上圖為微觀結構圖像，下圖為全反式構象的化學分布圖；(d 至 f) 上述樣品對應微區中全反式構象的紅外吸收強度；(g 至 i) C-80-20 (g)、H-77-23 (h) 和三元共聚物 (i) 的介電溫譜圖（插圖顯示了介電常數與居里-外斯定律擬合的曲線）。

圖3.構象演變和相結構。(a 和 b) H-P(VDF-TrFE) 的 FTIR 中全反式構象 (a) 和 3/1 螺旋構象 (b) 吸收強度隨 TrFE 含量變化的情況；(c 和 d) 不同 TrFE 含量的 H-P(VDF-TrFE) 的 DSC (c) 和 XRD (d) 數據；(e 和 f) H-77-23 (e) 和 H-75-25 (f) 中全反式構象的紅外吸收強度隨溫度的變化；(g) H-P(VDF-TrFE) 的相圖，溫度由介電峰溫度（1 kHz 下從溫度譜數據確定），其中，“O”、“D” 和 “PD” 分別代表有序相、無序相和偽無序相；(h) 不同 TrFE 含量下 C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中全反式構象與 3/1 螺旋構象的能量差異的 DFT 計算結果。

圖4.H-P(VDF-TrFE)的機電特性。(a) H-P(VDF-TrFE) 的 P-E 回線。(b) C-P(VDF-TrFE)二聚物，P(VDF-TrFE-CFE)三聚物與本研究工作的H-P(VDF-TrFE)的弛豫特性及極化強度對比；(c) H-P(VDF-TrFE) 的介電譜；(d 和 e) H-P(VDF-TrFE) 的壓電系數，通過雙極電場誘導應變的逆向測量 (d) 和直接測量 (e，黑色方塊)對比圖；(f) 本研究的 d₃₃ 與已報道的鐵電聚合物的d₃₃ 對比。

  本文得到國家重點研發計劃（2023YFB3208400，92066204， 92366302）和國家自然科學基金（52073225, 52373021, 22275173）的資助。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202502708

作者介紹：

  張志成，西安交通大學化學學院教授，國家級領軍人才，博士生導師。主要研究領域包括新型氟聚合物的設計與可控合成，新型電介質的分子設計與偶極調控，電活性高分子及其在高儲能電容器、壓電傳感器等領域的應用等。

  課題組鏈接：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zhichengzhang