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  水凝膠作為一種富含水分、柔軟、與生物組織相容性良好的聚合物材料，在可穿戴傳感器、軟體機器人和生物電子器件等領域受到廣泛關注。然而，傳統水凝膠在實際應用中仍面臨諸多挑戰，例如在水下環境中易脫落、黏附力差，水下導電性能有限，難以實現穩定的電信號輸出。此外，水凝膠在響應外部刺激（如溫度、機械變形）方面的靈敏度和調控能力也有待提升，限制了其在復雜環境中，特別是在水下、潮濕等極端條件下的功能拓展。因此，研發一種具備多重響應能力、優異導電性與水下動態黏附的智能水凝膠，對于推動水下可穿戴電子器件、人機交互系統以及柔性傳感的發展具有重要意義。

  近日，西南林業大學杜官本院士與楊龍研究員團隊在《Nano Letters》上發表了題為“Temperature-Responsive Cellulose-Based Janus Hydrogel as Underwater Electronic Skin”的研究成果，成功開發出一種具有Janus結構的雙響應水凝膠傳感材料PAA-co-PNIPAM/CDs。通過水熱法將雙醛化纖維素&多巴胺轉化為碳化聚合物點（CDs），再以親水性單體丙烯酸（AA）與溫度響應單體N-異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）為基礎，利用模板誘導共聚，構筑出具備特殊親疏水界面的Janus結構水凝膠，實現了對溫度和機械應變的協同響應調控。該研究的核心亮點體現在以下幾個方面：（1）雙重智能響應特性：水凝膠可根據環境溫度變化調節其表面粘附性能，實現水下/空氣環境中粘附行為的精準調控；（2）出色的界面粘附性與穩定性：在空氣和水下環境中的剝離強度分別高達237.8 N/m 與 42.7 N/m，表現出極強的界面粘附力，并具備優異的粘附耐久性，粘附性能在存放30天后仍保持高穩定性；（3）高導電性與增強相互作用：CDs的引入不僅將電導率提升至1.219 mS/cm，還通過氫鍵和π–π相互作用增強了界面穩定性和復合材料整體性能；（4）多環境下的功能穩定性：在100%應變下多次循環仍能維持穩定電信號輸出，在水下可精準感知關節運動及脈搏波動等微弱生理信號，適用于復雜環境下的長期監測需求。

  本研究充分展示了P(AA-co-PNIPAM)/CDs水凝膠在柔性電子、運動監測、水下可穿戴設備以及自適應人機界面等領域的廣闊應用前景，為新一代智能材料的發展提供了堅實的技術支撐和理論基礎。相關成果以“Temperature-Responsive Cellulose-Based Janus Hydrogel as Underwater Electronic Skin”為題發表在國際期刊Nano Letters上

圖1. 基于纖維素的溫度響應型Janus水凝膠（PAA-co-PNIPAM/CDs）的制備及其在水下電子皮膚中的應用

  如圖1所示，研究人員以N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）為基底，將接枝了多巴胺（DA）的雙醛纖維素（DAC）通過水熱法制備得到的碳化聚合物點引入到水凝膠網絡中，不僅減弱了酚羥基的阻聚特性，同時也為水凝膠賦予了獨特的溫度響應和水下黏附特性。

圖2. (a) 二醛纖維素（DAC）、多巴胺（DA）和碳點（CDs）的傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）；(b, c) CDs的掃描電鏡（SEM）圖像；(d) CDs的粒徑分布直方圖；(e) CDs與未碳化前驅體的拉曼光譜；(f) CDs與未碳化前驅體（DAC-DA）的X射線衍射（XRD）圖譜；(g) DAC的X射線光電子能譜（XPS）中C 1s能級的掃描圖譜；(h) CDs的C 1s能級XPS圖譜；(i) CDs的N 1s能級XPS圖譜。

  如圖2所示，作者采用多種表征手段對DAC-DA碳點的制備過程進行了全面表征。首先，通過傅里葉變換紅外光譜（FTIR）確認了碳點合成過程中官能團的變化，表明多巴胺與氧化纖維素醛（DAC）之間發生了化學反應。透射電子顯微鏡（TEM）圖像清晰展示了碳點的納米尺寸及規則的晶格條紋，進一步證實其具備良好的結晶性。X射線衍射（XRD）分析揭示了碳點的結構變化，與未碳化的前驅體材料（DAC-DA）相比，顯示出典型的碳材料衍射峰特征。拉曼光譜進一步揭示了碳點中sp2雜化結構的形成，D峰（1355 cm?1）與G峰（1580 cm?1）的出現及其強度比（I_D/I_G = 1.18）表明碳點結構中缺陷較少且具有一定程度的有序排列。此外，X射線光電子能譜（XPS）分析提供了碳點表面元素組成和化學狀態的信息，進一步支持其成功合成。這些表征結果共同驗證了DAC-DA碳點的成功合成及其優異的結構和分散性能。

圖3. PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠的表征。(a) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠的拉曼光譜；(b) 未添加CDs的PAA-co-PNIPAM水凝膠的拉曼光譜；(c) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠拉伸與回彈卷曲的示意圖；(d) 使用模具制備的 PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠橫截面結構示意圖；(e) 采用聚四氟乙烯（PTFE）和硅膠模具制備的 PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠的表面形貌；(f) 在溫度低于50?°C（LCST）時的 PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠接觸角測試；(g) 在溫度高于50?°C（LCST）時的 PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠接觸角測試。

  如圖3所示，作者對PAA-co-PNIPAM水凝膠進行了系統的綜合表征。拉曼光譜測試結果表明，碳點的引入顯著增強了水凝膠內部的氫鍵作用，有助于提升其整體結構穩定性與力學性能。實物照片展示了水凝膠的Janus結構特性，該結構在經歷拉伸和回彈過程中會發生明顯卷曲，進一步突顯其結構的方向性與柔韌性。掃描電鏡（SEM）分析揭示，不同模板的親疏水性質能夠有效誘導水凝膠表面形成具有對比性的微觀形貌。具體而言，采用親水性的硅膠模具制備的水凝膠表面結構與使用疏水性的聚四氟乙烯（PTFE）模具制得的水凝膠表面形貌正好相反，形成了明顯的Janus界面。進一步的接觸角測試驗證了水凝膠的溫度響應行為：當溫度升高至50?°C以上時，水凝膠表面由親水性狀態轉變為疏水性，展現出典型的熱致可切換界面性能。這些表征結果共同說明了該水凝膠材料在多重功能調控方面的獨特優勢。

圖4. PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠的粘附剝離性能。(a) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠粘附剝離測試的示意圖；(b) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠在空氣中（T < 50°C）和水中（T > 50°C）的粘附剝離曲線；(c) 不同CDs合成時間條件下制備的水凝膠，在空氣中（T < 50°C）和水中（T > 50°C）的粘附剝離強度柱狀圖；(d) 不同NaCl濃度溶液中，水凝膠的粘附剝離強度柱狀圖；(e) 水凝膠正反兩面（A面與B面）在空氣（T < 50°C）和水中（T > 50°C）的粘附剝離強度柱狀圖；(f) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠在空氣中（T < 50°C）進行10個循環粘附剝離測試的強度柱狀圖；(g) 水凝膠在空氣中（T < 50°C）存放1、3、7、15 和 30天后的粘附剝離強度柱狀圖；(h) 水凝膠在不同時間點的吸水膨脹和脫水收縮質量變化柱狀圖；(i) 完全脫水后的水凝膠在空氣中（T < 50°C）的粘附剝離強度柱狀圖。

  如圖4所示，作者對P(AA-co-PNIPAM)/CDs水凝膠進行了系統的粘附與剝離性能測試，進一步驗證了其獨特的溫度響應粘附特性及Janus結構的功能優勢。實驗結果表明，當溫度超過其低臨界溶液溫度（LCST，約50?°C）時，水凝膠能夠在水下環境中實現穩定有效的粘附。這一現象充分體現了其熱響應性界面的調控能力。此外，作者還評估了水凝膠在復雜鹽環境中的粘附表現，結果顯示其在海水及高濃度鹽溶液中依然保持良好的附著性能，具備出色的環境適應性。更重要的是，該水凝膠展現出優異的粘附持久性。在進行十次粘附-剝離循環測試后，其粘附強度幾乎無明顯衰減，說明其具備良好的抗疲勞性能。即使在常溫條件下靜置存放150天后，水凝膠仍能維持較強的粘附力，體現出優良的長期穩定性。這些結果共同證明了該水凝膠在智能粘附、水下傳感及長期可穿戴設備等領域的巨大應用潛力。

圖5. PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠在應變傳感器中的應用測試。(a) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠粘附于皮膚的示意圖；(b) 在水中（T > 50°C）PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠粘附于手指并隨動作變化的示意圖；(c) 含碳點的PAA-co-PNIPAM/CDs水凝膠與不含碳點的PAA-co-PNIPAM水凝膠的導電強度柱狀圖對比；(d) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠的靈敏度因子（GF）曲線；(e) PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠在不同拉伸速率下，100%拉伸應變下的傳感響應曲線；(f) 在50 mm/min拉伸速率下，不同應變水平下的傳感響應曲線；(g) 水下條件（T > 50°C）PAA-co-PNIPAM/CDs 水凝膠貼附于手指關節進行45°彎曲時的應變測試；(h) 90°彎曲時的應變測試；(i) 手腕彎曲時的應變測試。

  在研究的最后階段，作者重點評估了P(AA-co-PNIPAM)/CDs水凝膠作為柔性傳感器的應用潛力，特別是在應變感應與水下傳感方面的性能表現。首先，通過電導率測試，驗證了碳化聚合物點的引入顯著提升了水凝膠的整體導電性，使其具備良好的電子傳輸能力，為后續傳感功能提供基礎保障。進一步，作者系統測試了該水凝膠在不同應變條件下的響應行為，通過計算不同應變范圍內的靈敏度系數（GF值），量化其應變感應能力。結果表明，該材料不僅在小幅度拉伸下展現出快速、穩定的電信號響應，在大應變條件下同樣保持良好的信號一致性和重復性，顯示出較寬的工作應變窗口和優異的響應速度。此外，研究還擴展至水下環境，測試其在動態條件下對水下動作（如關節彎曲、手勢變化等）的傳感能力。結果顯示，該水凝膠在水下仍能實現高靈敏度、實時監測的電信號輸出，表現了出色的水下傳感功能，適應復雜潮濕環境中的應用需求。這些實驗結果綜合展示了P(AA-co-PNIPAM)/CDs水凝膠在柔性電子、可穿戴傳感、水下人機交互等前沿領域的廣闊應用前景。

  上述研究得到了國家自然科學基金面上項目、云南省重大科技專項、云南省基礎研究計劃重點項目、云南省農業聯合專項重點項目、云南省中青年學術和技術帶頭人后備人才項目以及云南省高層次人才培養支持計劃青年拔尖人才項目等經費支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.5c00985