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  近日，合肥工業大學化學與化工學院秦海利、從懷萍教授研究團隊與中國科學技術大學俞書宏教授研究團隊合作，在單網絡水凝膠材料領域取得重要進展。研究團隊創新性地提出“分子經濟”策略，通過協同消除本征網絡缺陷，成功研發出兼具超高韌性、低滯后性、優異抗疲勞性能的水凝膠材料，突破了傳統單網絡水凝膠材料性能的瓶頸。相關研究成果以“Ultra-Tough Single-Network Hydrogels via the Synergy of Defect Elimination and Dual Crosslinking”為題，發表在國際著名學術期刊《先進材料》（Advanced Materials, 2025,2417795）上。合肥工業大學為第一通訊單位，論文的第一作者為化學與化工學院碩士生夏圓圓和博士生胡欽南，通訊作者是秦海利副教授、從懷萍教授和中國科學技術大學俞書宏教授。

  水凝膠作為一種具有高含水量的軟材料，在生物醫學、柔性電子器件、軟體機器人等領域具有廣闊的應用前景。然而，通過傳統自由基反應（FRRs）制備的水凝膠和彈性體普遍存在網絡結構缺陷，如交聯點分布不均和大量懸垂鏈（dangling chains）的存在。這些缺陷嚴重制約了材料的力學性能（如韌性和強度）。盡管引入犧牲性結構/作用力可提升韌性，但往往伴隨著高滯后性，難以實現高強度、高韌性與低滯后的統一。

  針對這一挑戰，研究團隊巧妙地利用納米結構作為交聯劑和引發劑，從源頭解決網絡結構缺陷問題。一方面，他們使用表面修飾乙烯基的二氧化硅納米顆粒（SNVG）作為納米交聯劑，實現了交聯點的單分散均勻分布，顯著改善了網絡的空間均勻性。另一方面，創新性地設計并合成了金納米顆粒負載光引發劑（AuNP@Irgacure 907）作為納米引發劑。在聚合過程中，這些納米引發劑不僅引發聚合，更重要的是通過金屬配位鍵（RS-Au）配位作用，將傳統網絡中游離的、無承載能力的懸垂鏈末端有效交聯到整個三維網絡中。這種“缺陷消除”策略協同金-硫配位鍵與化學共價鍵形成的“雙交聯”作用，大幅提升了網絡的有效交聯密度和力學性能。

圖1：三種凝膠網絡結構示意圖。（a）傳統單網絡水凝膠，具有多分散的交聯點和大量的懸掛鏈；（b）納米復合水凝膠，交聯點分散均一，但仍有大量的懸掛鏈；（c）創新設計凝膠，交聯點分散均一，懸掛鏈交聯至三維網絡。

  得益于這種獨特的網絡結構設計，所制備的單網絡聚丙烯酰胺水凝膠（SAPAM）展現出前所未有的綜合性能：（1）超高韌性與強度： 在82wt%的含水量下，其斷裂韌性高達 78500 J m^-2，是納米復合水凝膠（NCPAM）的13倍以上；同時具有0.4 MPa的斷裂強度和4100%的超高拉伸率。（2）打破韌性-滯后性權衡： 在實現超高韌性的同時，保持了極低的滯后性（400%應變下滯后值僅為0.07），打破了傳統材料中高韌性與高滯后相伴而生的困境。（3）卓越的抗疲勞性能： 疲勞閾值達到2480 J m^-2，是傳統納米復合水凝膠的55倍以上，顯著提升了材料在循環載荷下的使用壽命。（4）優異的水下自修復能力： 消除懸垂鏈改善了界面接觸和對滲透壓的抵抗能力，使得材料在水下能快速實現界面粘合，并可在近紅外光照射下高效修復（修復后拉伸率達原始樣品的83%），展現出優異的水下自修復性能。（5）超高含水下的優異力學性能與穩定性： 即使在高達95 wt%的含水量下，水凝膠仍能保持超過2000%的拉伸能力，斷裂韌性達1824 J m^-2，遠超同類高含水量水凝膠。更令人矚目的是，其在水環境中浸泡一個月后力學性能無明顯下降，展現出卓越的環境穩定性。

圖2：相關力學數據圖。

  該研究的意義在于首次系統性地通過消除網絡缺陷（特別是懸垂鏈）實現了單網絡水凝膠力學性能的全面突破。提出的“分子經濟”策略（最大化聚合物鏈在能量耗散中的參與度）為設計高性能聚合物網絡提供了全新思路。所開發的水凝膠材料在極端含水環境下（如深海探測、水下柔性電子、生物植入體等）展現出巨大的應用潛力。

  該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、安徽省自然科學基金、中央高校基本科研業務費專項資金、安徽省高校協同創新項目以及安徽省科技重大專項等項目的資助。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417795