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實驗測量到的F+HD反應中后向散射HF（v=2，j=6）產物強度隨碰撞能量的變化（實圓點）。紅實線是理論計算的結果。觀測到的三個振蕩峰被歸屬為J=12，13，14的分波共振。圖中的三維圖是在1.285kcal/mol碰撞能下HF產物在各個方向的散射微分截面圖。B代表后向散射方向，F代表前向散射方向。

    在實驗上觀測由特定分波引起的動力學現象，一直是化學動力學研究領域的一個極具挑戰的課題。如今，通過設計一個世界上最高分辨率的交叉分子束散射實驗，中國科學院大連化學物理研究所楊學明研究小組首次在實驗中觀察到了化學反應中的這種分波共振。研究成果發表在3月19日出版的美國《科學》雜志上。楊學明說：“這一反應共振動力學圖像已經完全達到了光譜精度，為反應共振態動力學研究提供了一個教科書式的例子。”

    這是楊學明和中國科學院大連化學物理研究所研究員張東輝等近年來在反應共振態研究方向的又一個新的突破。在同期出版的《科學》雜志上，英國劍橋大學Althorpe教授發表評述文章，詳細介紹了這項工作的學術意義。

    化學反應是舊化學鍵斷裂、新化學鍵生成的過程，是化學學科的核心科學問題。在所有氣相分子反應中，新化合物的形成都是通過兩個反應物之間的碰撞而達成的。每一個反應必須先經過一個“過渡態區域”，在這個區域中，反應物分子中的舊化學鍵即將斷裂、生成物分子中的新化學鍵即將生成。而所有的反應碰撞都是在特定的碰撞參數條件下，通過過渡態區域而進行的。這些特定的碰撞參數在量子力學中是一個“好量子數”，因此在整個反應過程中是守恒的，這些特定的碰撞參數相當于反應體系特定的轉動量子態，一般被稱為“分波”（PartialWave）。

    過渡態的分波結構是影響化學反應的決定性因素，也是化學動力學研究的重要基礎課題。由于反應過渡態壽命非常短（飛秒量級，1飛秒等于10-15秒），分波一般在能量上很寬且重疊在一起，因此很難在實驗室觀測到單個分波的結構。在絕大多數情況下，即使完全量子態分辨的交叉束實驗測量的微分截面也是不同分波疊加后的平均值，因此，觀測單個特定的分波結構是動力學研究領域的一個極大挑戰。

    反應共振態是反應體系在過渡態區域形成的具有一定壽命的準束縛態。由于不同分波的共振態具有不同能量及較長的壽命，從而提供了一個觀測單個分波分辨的動力學現象的可能。2006年，楊學明研究小組首次在低能F+H2→HF+H反應中發現了可能由反應共振引起的實驗現象。張東輝與南京大學教授謝代前建立了精確的XXZ勢能面并開展了動力學計算，證實了F＋H2反應中反應共振態的存在。這一成果于2006年發表在美國《科學》雜志上，被兩院院士評為2006年國內十大科技進展之一。

    被認為單個分波共振結構實驗探測最有希望的反應體系是F＋HD→HF+D反應。2008年，楊學明研究小組對這一反應體系進行高分辨的分子束散射實驗研究，得到了由共振所引起的動力學實驗圖像。經過長時間研究之后，張東輝發現以前所有的勢能面不能定量地解釋F＋HD反應和F＋H2反應的動力學圖像上的差異。為此，他與合作者發展了一個有效的更高精度的勢能面構造方法。利用該方法，張東輝與廈門大學徐昕等人成功構建了目前最為精確的F＋H2（HD）體系的FXZ勢能面，并對F＋HD反應進行了量子動力學研究。理論結果與實驗動力學測量結果高度吻合。理論計算表明，這一反應是由于單個共振態所引起的。這一成果于2008年9月發表在美國《國家科學院院刊》上。

    上述理論結果的進一步分析表明，當F+HD反應共振態壽命長達幾百飛秒，那就有可能探測到單個分波的共振結構。迄今為止，世界上還沒有任何人能夠在實驗中清晰地觀測到這樣的分波共振結構。而要分辨不同分波的共振結構，必須進一步提高交叉分子束實驗的分辨率，以探測由共振態不同分波引起的微分散射截面隨能量的振蕩現象。為此，楊學明研究小組設計了一個世界上最高分辨的交叉分子束散射實驗。他們將兩個分子束源同時冷卻到液氮的溫度下（零下196攝氏度），使實驗的能量分辨率到達了前所未有的水平。博士研究生董文銳和肖春雷等同學花費了大量心血，終于在實驗上成功觀測到了理論預測的轉動量子態為12、13、14的反應共振態分波所引起的3個振蕩峰（如圖），并且發現理論預測的共振態能量誤差只有0.03kcal/mol，完全達到了光譜精度。

    張東輝說：“由此我們可以看到，實驗與理論的相互作用推動了這一系列共振態研究的發展：實驗通過新現象的發現指導理論構造更為精確的勢能面，而更為精確的理論幫助實驗發現新現象，并可進一步推動理論的發展。通過這一系列的理論和實驗結合的研究，也使得我們對共振態的認識上升到了一個新的境界。”

    這項研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部以及中國科學院的資助。