祝賀課題組博士研究生薛冬萍文章被《Advanced Functional Materials》接收！
作為氫析出反應(yīng)（HER）的高效電催化劑，具有最大化金屬原子利用率的負(fù)載性金屬納米團(tuán)簇（NCs）是非常有前途的，但涉及合理軌道調(diào)制的真正機(jī)制仍有待商榷。在此，我們探索了電子供體硼 (B) 束縛工程與銥 (Ir) 之間的共軛效應(yīng)，該共軛效應(yīng)促進(jìn)了 Ir 原子的電子捕獲，實(shí)現(xiàn)了限域在 N、B 共摻雜缺陷碳 中Ir的高度分散（Ir@NBD-C）。所獲得的 Ir@NBD-C 催化劑在 pH 通用范圍內(nèi)表現(xiàn)出顯著的高HER活性。相關(guān)工作以《Boron-tethering and regulative electronic states around iridium species for hydrogen evolution》為題在《Advanced Functional Materials》上發(fā)表。
主要亮點(diǎn)如下：
1. 通過B-束縛工程和熱解過程成功構(gòu)建了限域在N,B共摻雜缺陷碳催化劑中的Ir NCs （Ir@NBD-C）。 電子供體 B 和 Ir 之間的共軛效應(yīng)促進(jìn)了 Ir 原子的電子捕獲，實(shí)現(xiàn)了 Ir NCs 在 Ir@NBD-C 中的高分散。
2. Ir@NBD-C 電催化 HER，質(zhì)量活性、轉(zhuǎn)換頻率和電化學(xué)表面積分別是商用 Pt/C 的 12、11 和 7 倍。 并且在 1.0 M KOH 中的過電位僅為 7 mV (10 mA cm-2)，明顯低于商業(yè) Pt/C (27 mV)，并且優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的 HER 電催化劑。
3. 原位表征和理論計(jì)算表明，N,B共摻雜的Ir NCs與碳襯底的結(jié)合能、氫中間體物種（H*）的吸附能不僅優(yōu)于無摻雜和僅N摻雜的Ir 納米顆粒，且優(yōu)于 N,P 和 N,S 共摻雜的 Ir NCs，揭示 Ir@NBD-C 催化劑的卓越性能源于B 對電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控和通過 B 束縛形成的小尺寸納米團(tuán)簇。
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202113191