原子分散的Fe-N-C催化劑是氧還原反應(yīng)（ORR）中Pt基催化劑的最有前途的替代物。然而，F(xiàn)e-Nx電催化劑在酸中的ORR活性仍遠(yuǎn)不能令人滿(mǎn)意；到目前為止，盡管一些研究證明了單原子金屬-N-C位點(diǎn)的配體場(chǎng)在改善催化性能方面的重要作用，但其背后的機(jī)制仍不明確。在這項(xiàng)工作中，我們基于配體場(chǎng)理論，通過(guò)轉(zhuǎn)換富含缺陷的吡咯N配位FeNx位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了SA Fe-N-C中Fe活性中心的電子自旋態(tài)調(diào)制。獲得的具有最佳配位構(gòu)型的高自旋態(tài)的Fe-N4-HS催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，與商業(yè)Pt/C催化劑相當(dāng)。我們的發(fā)現(xiàn)為ORR過(guò)程中電子自旋態(tài)/幾何結(jié)構(gòu)與高效SA Fe-N-C催化劑之間的相關(guān)性提供了基礎(chǔ)和技術(shù)見(jiàn)解。
