Regulative Electronic States around Ruthenium/Ruthenium Disulphide Heterointerfaces for Efficient Water Splitting in Acidic Media
發布：2021-03-01 武漢理工大學新聞經緯/學術動態
近日，我校材料復合新技術國家重點實驗室木士春教授團隊在酸性全電解水領域又獲重要進展，研究成果以“Regulative Electronic States around Ruthenium/Ruthenium Disulphide Heterointerfaces for Efficient Water Splitting in Acidic Media”為題，近期發表在國際化學頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。
氫能具有能量密度高、綠色且可持續等優點，是一種重要的二次能源。電解水制氫由于具有氫純度高、工藝簡單、運行可靠等優點，受到了極大關注。特別是酸性質子交換膜（PEM）電解水制氫，與傳統堿性電解水制氫相比，產氫效率大大提高。但其陰、陽兩極均需要高效、穩定的催化劑來加速遲緩的動力學過程。目前，鉑（Pt）族催化劑仍然是酸性質子交換膜電解水系統的最佳選擇。其中，釕（Ru）基納米催化材料由于價格相對較低，具有較高的耐酸度，而且對反應中間體具有適宜的吸附強度，受到青睞。但Ru基催化劑在酸性介質中的產氫性能不高，限制了其在酸性電解槽中的應用。研究表明，界面調控可實現雙活性物種間的協同催化，并能有效調制強耦合界面的電子結構和提升異質介面結構材料的本征活性。然而，目前對Ru基異質介面結構的研究卻鮮有報道。
對此，木士春教授團隊對Ru基異質介面的電子結構、活性起源及酸性析氫、析氧及全水解電催化性能進行了深入探究。首先，通過密度泛函理論（DFT）理論計算發現釕/二硫化釕（Ru/RuS2）異質介面具有較高的電子態，且其界面上存在明顯的電荷轉移趨勢，使得表面Ru原子對催化中間體的吸附能得到優化，從而降低了反應能壘，提高了本征活性。繼而，利用熔鹽體系下硫化鉀的同步還原與硫化作用，獲得了新穎的Ru/RuS2異質介面結構催化材料。電化學測試表明，在酸性介質下，Ru/RuS2展示出極低的析氧（201 mV@10 mA cm-2）、析氫過電位（45 mV@10 mA cm-2）及優異的循環穩定性。將其用于質子交換膜電解水系統時，僅需1.501 V電壓值就可達到10 mA cm-2的電流密度。該項研究成果將為異質界面結構的理性設計與可控構筑提供指導。
本論文通訊作者為木士春教授，第一作者為其博士研究生朱加偉。武漢理工大學納微結構研究中心吳勁松教授團隊協助完成了催化劑的球差電鏡表征工作。該項研究獲得了國家自然科學基金及校優博基金的資助。
文獻鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101539
來源：新材料研究所 通訊員：熊遠祿 審稿人：羅小寒