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Ru-incorporated Nickel Diselenide Nanosheet Arrays with Accelerated Adsorption Kinetics toward Overall Water Splitting

原創(chuàng) 秦睿等 科學(xué)材料站 2021-12-10

文 章 信 息

釕修飾二硒化鎳納米片陣列加速了全解水吸附動(dòng)力學(xué)第一作者:秦睿通訊作者:木士春*單位:武漢理工大學(xué)

研 究 背 景

目前,渡金屬硒化物因具有適當(dāng)d電子密度及高的導(dǎo)電性受到人們極大的關(guān)注,并被視為最有潛力的全解水電催化劑之一。然而,其HER/OER雙功能性能離貴金屬基催化材料還有一定距離。如果能采用少量的貴金屬改性硒化物,有望大幅提高其電催化活性。其中,釕(Ru)是一種具有低成本和高催化活性特點(diǎn)的貴金屬,已有研究表明其可與非貴金屬催化劑協(xié)同促進(jìn)電催化反應(yīng)。因此,釕與硒化物的結(jié)合對(duì)低成本、高性能的全解水制氫催化劑的研究具有重要的科學(xué)意義和潛在應(yīng)用價(jià)值。

文 章 簡(jiǎn) 介

基于此,來(lái)自武漢理工大學(xué)的木士春教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際知名期刊Small上發(fā)表題為Ru-incorporated Nickel Diselenide Nanosheet Arrays with Accelerated Adsorption Kinetics toward Overall Water Splitting的文章。該工作采用了一種簡(jiǎn)單的合成策略,將超低載量(2.76 wt%)的Ru與NiSe2進(jìn)行了有機(jī)的結(jié)合,在保持NiSe2納米片陣列結(jié)構(gòu)的同時(shí)優(yōu)化了金屬位點(diǎn)上的吉布斯吸附自由能,有效改善了催化劑的OER、HER和全解水性能。圖1. Ru-NiSe2/NF催化劑的合成示意圖

本 文 要 點(diǎn)

要點(diǎn)一:DFT理論計(jì)算DFT計(jì)算表明, Ru的加入可以優(yōu)化金屬Ni位點(diǎn)上H2O分子和HER/OER中間體的吉布斯吸附自由能,從而加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。圖2. DFT理論計(jì)算
要點(diǎn)二:Ru的保形作用Ni(OH)2具有良好的三維納米片陣列結(jié)構(gòu),若直接硒化,則形貌會(huì)坍縮成納米褶皺;若在退火前將其浸入Ru3+溶液中,則可以完整地保留納米片陣列形貌,而且與原始NiSe2相比還具有更優(yōu)的三維空間結(jié)構(gòu)及更大的電化學(xué)比表面積。
要點(diǎn)三:同時(shí)具有高效的HER、OER及全解水性能制備的Ru-NiSe2/NF在OER、HER和全水解過(guò)程中表現(xiàn)出高的電催化活性和穩(wěn)定性。在堿性介質(zhì)中,當(dāng)電流密度為10 mA cm-2時(shí),OER過(guò)電位僅為210 mV,HER過(guò)電位為59 mV,全水解過(guò)程也僅需1.537 V。圖3. OER性能
圖4. HER性能
圖5. 全水解性
要點(diǎn)四:原位拉曼探測(cè)OER反應(yīng)過(guò)程采用原位拉曼技術(shù)進(jìn)一步研究了OER過(guò)程,結(jié)果表明在OER過(guò)程中形成了中間體NiOOH,并伴隨著NiSe2的溶解,反應(yīng)活性中心隨之轉(zhuǎn)移。圖6. 原位拉曼光譜

文 章 鏈 接

Ru-Incorporated Nickel Diselenide Nanosheet Arrays with Accelerated Adsorption Kinetics toward Overall Water Splittinghttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202105305

通 訊 作 者 簡(jiǎn) 介

木士春 教授武漢理工大學(xué)學(xué)科首席教授、博士生導(dǎo)師,主要從事質(zhì)子交換膜燃料電池關(guān)鍵材料與核心器件、電化學(xué)產(chǎn)氫和碳納米材料等研究工作。作為第一作者及通訊作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等國(guó)際權(quán)威期刊上發(fā)表250余篇高質(zhì)量學(xué)術(shù)論文,以第一發(fā)明人申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利近100件,其中授權(quán)70余件。

第 一 作 者 介 紹

秦睿,碩士研究生在讀,2019年畢業(yè)于武漢理工大學(xué)材料化學(xué)專業(yè),并加入武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室燃料電池課題組攻讀碩士學(xué)位,主要研究方向?yàn)镠ER/OER催化劑。

課 題 組 介 紹

本研究團(tuán)隊(duì)致力于電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存材料、器件及裝置的研究和開(kāi)發(fā),重點(diǎn)研究方向?yàn)橘|(zhì)子交換膜燃電池催化材料和核心器件(膜電極等)、鋰離子電池電極材料、電解水制氫催化材料及納米碳催化材料等。