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武漢理工Adv. Sci:球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方,高性能海水氧化!




材料新發現 發布時間: 2022-01-17 17:20

論文信息

第一作者:Xu Luo

通訊作者:木士春教授

通訊單位:武漢理工大學

DOI:10.1002/advs.202104846

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氫作為一種可持續的清潔能源,對于解決當前社會面臨的環境危機和化石能源供應不足等問題至關重要。在各種制氫方法中,電化學水裂解制氫技術逐漸成為主流。通常,水裂解由兩個半反應組成,即陽極析氧反應(OER)和陰極析氫反應(HER)。其中,合理設計高豐度、穩定的OER電催化劑對海水電解具有重要意義。

圖1. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結構的制備流程示意圖。

文章要點1:在本文中,作者設計出一種新型的自犧牲模板策略,即通過鐵氰化鉀直接刻蝕Ni3S2納米片,成功利用界面氧化還原反應實現NiFe基普魯士藍類似物(NiFe PBA)在Ni3S2上的原位生長形成Ni3S2@NiFe-PBA復合材料。此外,通過磷化處理,可以在泡沫鎳上獲得由納米立方體組成球形魔方結構的Ni3S2/Fe-NiPx

文章要點2:測試表明,在堿性海水中,所制備出的Ni3S2/Fe-NiPx作為OER預催化劑時可在500和1000 mA cm–2的大電流密度下分別實現336和351 mV的超低過電位,且表現出超過225 h的顯著耐久性,優于此前大多數報導的OER電催化劑。

文章要點3:通過一系列實驗表征,可以證實Ni3S2/Fe-NiPx表面的重構,從而原位形成具有豐富氧空位和晶界的Ni(OH)2/Ni(Fe)OOH,表現出優異的OER催化活性。此外,理論計算進一步驗證了Ni3S2/Fe-NiPx重構增強OER活性,并揭示出Fe-Ni2P/FeOOH作為活性位點對OER性能的貢獻

圖2. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結構的微觀形貌表征。

圖3. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結構的XRD與XPS表征。

圖4. 在1 M KOH溶液中的電催化OER性能測試。

圖5. 在堿性天然海水介質中的電催化OER性能測試

圖6. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方在電催化過程前后的表征。

圖7. 密度泛函理論計算反應路徑與自由能。

參考文獻

Xu Luo, Pengxia Ji, Pengyan Wang, Xin Tan, Lei Chen, Shichun Mu. Spherical Ni3S2/Fe-NiPx Magic Cube with Ultrahigh Water/Seawater Oxidation Efficiency. Adv. Sci. 2022. DOI: 10.1002/advs.202104846.