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原創(chuàng) SSTR MaterialsViews 2023-07-10 08:33 發(fā)表于上海

1.研究背景

廉價過渡金屬基化合物，如磷化物（TMPs）、硫化物（TMSs）、硒化物（TMSes）、和硼化物（TMBs）等因在堿性條件下具有與商業(yè)貴金屬基催化劑相當(dāng)?shù)腍ER和OER催化活性和穩(wěn)定性，有望成為下一代電解水催化劑。更重要的是，這些化合物通常在堿性O(shè)ER過程中作為犧牲模板形成不可逆的重構(gòu)層，作為真正的活性中心參與實際催化過程。然而，大多數(shù)報道的預(yù)催化劑只能產(chǎn)生有限的重構(gòu)層。其根本原因是這些預(yù)催化劑在電化學(xué)環(huán)境中相對穩(wěn)定，傳質(zhì)過程緩慢，易生成致密的重構(gòu)層，特別是在低反應(yīng)電勢的HER過程中。因此，構(gòu)建具有低電化學(xué)穩(wěn)定性的預(yù)催化劑，有利于實現(xiàn)快速且完全重構(gòu)。最近的研究發(fā)現(xiàn)，氟化物和含氟的化合物因表面F原子富集結(jié)構(gòu)具有較強的親水性和離子快速交換能力，在堿性條件下不穩(wěn)定，有望作為犧牲模板實現(xiàn)預(yù)催化劑的完全重構(gòu)。

2.文章亮點

（1）將一種負(fù)載在泡沫鎳（NF）上的富氟（F）氟化鎳（NiF₂）作為預(yù)催化劑；

（2）NiF₂作為模板在電化學(xué)環(huán)境中提供了可浸出的氟離子（F^-），并與氫氧根離子（OH^-）進行交換，而且還可作為金屬源生長出真正的HER和OER催化劑；

（3）NiF₂在HER和OER中的衍生物具有相似的微觀結(jié)構(gòu)，呈現(xiàn)出大的比表面積，豐富的晶格缺陷及納米級催化單元，有助于電解液的滲透、更多活性位點的暴露及電荷轉(zhuǎn)移路徑的縮短，從而促進HER和OER過程；

（4）獨特的微觀結(jié)構(gòu)使得HER和OER的過電位顯著降低（HER：82 mV，OER：96 mV），穩(wěn)定性明顯提高（15 d@100 mA cm^-2），二者均優(yōu)于商用Pt/C和IrO₂催化劑。

3.主要內(nèi)容

深圳大學(xué)楊金龍、王振波和武漢理工大學(xué)木士春課題組以NF為自支撐基底，采用水熱結(jié)合氟化兩步法在NF上生長了富F氟化鎳（NiF₂）預(yù)催化劑。以此預(yù)催化劑作為犧牲模板，構(gòu)建出一種高效的堿性HER/OER電解水催化劑。由于F^-和OH^-在堿性電化學(xué)環(huán)境中可快速發(fā)生交換，NiF₂模板僅在HER和OER的100圈CV后就可以分別重構(gòu)為Ni(OH)₂和NiOOH。重構(gòu)衍生獲得的極小納米催化單元、豐富的晶格缺陷和多孔大比表面結(jié)構(gòu)使得催化劑HER和OER分別僅需57和228 mV過電位就可以輸出10 mA cm^-2的電流密度，且在100 mA cm^-2的大電流密度下可持續(xù)穩(wěn)定電解達15天。因此，全水解也僅需1.53 V（@10 mA cm^-2）槽電壓，優(yōu)于商業(yè)貴金屬催化劑。同時，在1.55、2.0和2.5V的恒定槽電壓下，可以分別輸出穩(wěn)定長達10天的10、100和500 mA cm^-2電流密度。

4.圖文解析圖1（a）Ni(OH)₂·0.75H₂O的FESEM圖，（b）NiF₂的FESEM、（c）TEM、（d）HRTEM和（e）HAADF-STEM圖，（f）對應(yīng)HAADF-STEM圖的SEAD圖和（g-i）EDS圖。比例尺：a 2 μm，b 200 nm，c 100 nm，d 2 nm，e 200 nm，f 5 1/nm，g~i 200 nm。

圖2 NiF₂、R-NiF₂和R''-NiF₂的（a）Ni 2p和（b）O1s譜圖，（c）R-NiF₂和R''-NiF₂的XRD圖，（d）NiF₂、R-NiF₂和R''-NiF₂的Raman譜圖，（e）R-NiF₂的FESEM、（f）TEM、（g-i）HRTEM和（j）HAADF-STEM圖，（k）HAADF-STEM圖中橙色路徑的線掃圖，（l）R''-NiF₂的FESEM、（m）TEM、（n-p）HRTEM和（q）HAADF-STEM圖，（r）HAADF-STEM圖中橙色路徑的線掃圖。比例尺：e 100 nm，f 50 nm，g 5 nm，h，i 1 nm，j 500 nm，l 100 nm，m 50 nm，n 5 nm，o，p 1 nm，q 1μm。

圖3 Ni(OH)₂·0.75H₂O、R-NiF₂、Pt/C和NF的（a）HER的LSV圖、（b）Tafel斜率圖、（c）EIS圖和（d）C_dl圖，（e）連續(xù)3000圈CV加速前后LSV圖，（f）R-NiF₂的i-t圖，Ni(OH)₂·0.75H₂O、R-NiF₂、IrO₂和NF的（g）OER的LSV圖、（h）Tafel斜率圖、（i）EIS圖和（j）C_dl圖，（k）連續(xù)3000圈CV加速前后LSV圖，（l）R''-NiF₂的i-t圖。

圖4（a）Ni(OH)₂·0.75H₂O||Ni(OH)₂·0.75H₂O、R-NiF₂||R''-NiF₂和Pt/C||IrO₂的LSV圖，（b）R-NiF₂||R''-NiF₂和Pt/C||IrO₂的i-t圖，（c）收集的H₂和O₂體積與時間的函數(shù)圖，（d~i和j~o）在0、300、600、900、1200和1500 s時產(chǎn)生的H₂和O₂體積光學(xué)照片圖。