第20篇一作論文被J. Phys. Chem. C接受發(fā)表
該論文綜合利用本人前期開發(fā)的模擬計(jì)算方法對(duì)模型聚合物聚環(huán)氧乙烷（PEO）的4個(gè)體系進(jìn)行了研究。研究的體系包括2個(gè)沒用或使用周期邊界條件的單鏈體系和2個(gè)分別在NVT和NPT系綜條件下的8鏈體系，分別標(biāo)記為nopbc、pbc、NVT、NPT。采用了可遷移的系統(tǒng)粗粒化勢(shì)和經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)模擬方法。該工作提出了一個(gè)模擬聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變的聯(lián)合方案：結(jié)構(gòu)性質(zhì)全面地證實(shí)了所有的模型體系不存在長程有序的無定形特征，能量和體積性質(zhì)定性地表明它們?cè)诶鋮s過程中發(fā)生了玻璃化轉(zhuǎn)變，而動(dòng)力學(xué)性質(zhì)定量地確定了其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）。模擬的結(jié)果一致地表明這4個(gè)體系的Tg滿足如下的大小關(guān)系：Tg(nopbc)<Tg(pbc)<Tg(NVT)<Tg(NPT)。相比最后的體系前3個(gè)體系中的鏈在橡膠態(tài)和玻璃態(tài)的運(yùn)動(dòng)性均較大，這反過來是由自由表面不同程度影響所致。自由表面和玻璃化轉(zhuǎn)變均可以通過二維密度圖明確地反映。由于動(dòng)力學(xué)相似性和計(jì)算費(fèi)用少，孤鏈?zhǔn)茄芯烤酆衔锊ＡЩ捌涫芟扌?yīng)的理想模型。研究也發(fā)現(xiàn)這些動(dòng)力學(xué)Tg不依賴于體系的初始構(gòu)型或最終構(gòu)象，為模擬真實(shí)的孤鏈和本體體系對(duì)模擬條件需要特別地考慮。總之，該工作促進(jìn)了受限聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變的理解，朝著定量地預(yù)測(cè)受限聚合物Tg邁進(jìn)了重要一步，這對(duì)于聚合物材料的分子設(shè)計(jì)和應(yīng)用有重要的意義。謝謝編輯和二位審稿人對(duì)本工作的認(rèn)可！