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ENSM:石墨烯誘導(dǎo)SnO2@SnS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點高性能鋰/鈉離子電池材料

      錫基材料具有成本低、豐度高、環(huán)境友好、理論容量大等優(yōu)點,被認(rèn)為是非常有應(yīng)用前景的鋰/鈉二次堿金屬離子電池負(fù)極材料。然而,由于SnO2和SnS2在充放電循環(huán)過程中體積膨脹過大,會導(dǎo)致電極活性材料粉碎,與集流體失去接觸,從而導(dǎo)致電池出現(xiàn)明顯的容量衰減。另外,SnO2和SnS2較差的導(dǎo)電性也會導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移電阻增加,對提高電極材料的倍率性能有不良影響。鑒于此,燕山大學(xué)趙玉峰教授課題組通過水熱處理的方法將SnO2@SnS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點(HQDs)錨定在氮摻雜石墨烯(NG)上以制備復(fù)合電極材料。氮摻雜石墨烯和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的引入為復(fù)合電極材料提供了優(yōu)良的導(dǎo)電性和良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,并能提高鋰/鈉的存儲性能(圖1)。作者運用第一性原理計算和離子擴(kuò)散動力學(xué)進(jìn)行了相關(guān)驗證。相關(guān)研究成果發(fā)表于Energy Storage Materials(DOI: 10.1016/j.ensm.2018.11.024),該論文的主要實驗工作由課題組黃士飛博士和王苗碩士完成。

論文簡介

     過渡金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以改善材料表面反應(yīng)動力學(xué),并且有利于界面電荷傳輸;量子點的合成可以大大地縮短離子傳輸?shù)耐ǖ?。因此,?gòu)筑異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點是提高電極材料電化學(xué)性能的有效方法,也是儲能材料中極具挑戰(zhàn)的一個領(lǐng)域。本文中,作者通過多步反應(yīng)將SnO2@SnS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點錨定在氮摻雜石墨烯上,得到了SnO2@SnS2@NG復(fù)合電極材料。如圖2所示,作者首先將SnCl4·5H2O進(jìn)行部分水解合成SnCl4·5H2O@SnO(OH)2混合物,并將其作為Sn源前驅(qū)體和作為硫源的CH4N2S以及NG進(jìn)行混合。反應(yīng)過程中,由于NG中的含氧官能團(tuán)和含氮官能團(tuán)具有電負(fù)性(Zeta電位為-23.4 mV),可以通過靜電均勻地吸引Sn4+,生成Sn基化合物中間體并防止發(fā)生團(tuán)聚。最后作者通過復(fù)雜的水熱反應(yīng)得到SnO2@SnS2@NG復(fù)合電極材料。

圖1. SnO2@SnS2@NG復(fù)合電極材料合成示意圖

(來源:Energy Storage Materials)

圖3. 所合成電極材料的SEM、TEM、HRTEM、SAED和Mapping圖

(來源:Energy Storage Materials)

     接著,作者對SnO2@SnS2@NG復(fù)合電極材料進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征(圖3)。SEM和TEM圖表明大量SnO2@SnS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點在石墨烯片層中分布非常均勻。HRTEM和SAED圖表明SnO2和SnS2存在異質(zhì)界面并與石墨烯接觸較為緊密。此外作者還通過XRD、Raman、XPS對所合成電極材料進(jìn)行了定性和元素分析(圖4)。XRD測試結(jié)果表明所合成樣品的圖譜中可以明顯地檢索到SnS2(JPCD No. 23-0677)和SnO2(JPCD No. 41-1455)晶體結(jié)構(gòu)的衍射峰。同時Raman圖譜中D(~1350cm-1)和G(~1580cm-1)峰的存在也證明了NG的存在。XPS測試也證明了C、N、Sn、S、O相關(guān)元素的存在,并且相比于SnO2@NG和SnS2@NG,Sn 3d和S 2p峰位的偏移也可能是由于SnO2和SnS2之間存在異質(zhì)界面造成的。


圖4. 所合成電極材料XRD、Raman、XPS表征圖

(來源:Energy Storage Materials)



圖5. 所合成材料的電化學(xué)性能圖

(來源:Energy Storage Materials)


電化學(xué)測試結(jié)果表明,該復(fù)合電極材料在鋰電(1081 mAh·g-1(0.05 A·g-1),343 mAh·g-1(5 A·g-1))和鈉電(450 mAh·g-1(0.05 A·g-1),75 mAh·g-1(5 A·g-1))中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能(圖5)。最后,作者通過DFT第一性原理計算驗證了SnO2和SnS2之間的異質(zhì)會使SnO2@SnS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)在費米能級處的電子態(tài)密度有明顯提升,從而非常有利于界面電荷的傳輸。此外,所合成材料在鋰離子電池(6.01倍)和鈉離子電池(72.7倍)中的的離子擴(kuò)散效率也得到了大幅的提升(圖6)。


圖6. DFT驗證和離子擴(kuò)散動力學(xué)分析

(來源:Energy Storage Materials)

本工作得到了國家自然科學(xué)基金(51774251)、河北省杰出青年基金(B2017203313)、河北省高校百名優(yōu)秀創(chuàng)新人才支持計劃(SLRC2017057)、人社部歸國留學(xué)人員擇優(yōu)資助(CG2014003002)和先進(jìn)材料與技術(shù)國家重點實驗室開放基金(2017-KF-14)的資助。

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