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  近年來，基于超分子化學(xué)的組裝理念，構(gòu)筑具有有序高級(jí)結(jié)構(gòu)和復(fù)雜功能特性的新物質(zhì)、新材料、新器件的研究引起了廣泛的關(guān)注，并在光、電、磁、吸附、催化等諸多領(lǐng)域帶來一系列突破性和開創(chuàng)性的進(jìn)展。其中，利用“自下而上”的構(gòu)筑策略，在有序配位空間內(nèi)，合理預(yù)設(shè)、配置和優(yōu)化金屬與配體的多中心結(jié)構(gòu)與光功能基元，組裝具有多組分、多層次、多功能特性的單晶相金屬-有機(jī)配位光學(xué)材料，既可體現(xiàn)配位超分子作為結(jié)構(gòu)組裝平臺(tái)的獨(dú)特空間集成與匹配協(xié)同效應(yīng)，又可帶來不同于各簡單功能基元的可控復(fù)合、疊加與可調(diào)變光學(xué)性能，從而為獲得新型光調(diào)控、光響應(yīng)、光轉(zhuǎn)換型光功能復(fù)合材料，并在全色域發(fā)光、照明、顯示、傳感、防偽等諸多領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)微型芯片化、器件化提供了新的途徑。

  基于上述思想，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘇成勇、潘梅教授研究團(tuán)隊(duì)以單層稀土MOF作為晶種，通過不同稀土離子MOF的異質(zhì)同晶特性和液相各向異性外延生長策略，構(gòu)筑了具有亞毫米尺度的間隔色域發(fā)光多層次異核稀土MOF單晶，并實(shí)現(xiàn)了獨(dú)特的光譜編碼和空間編碼結(jié)合的三維微區(qū)編碼器件模型。基于初始單層稀土MOF晶核的不同空間群結(jié)晶特性，其在不同晶面呈現(xiàn)生長速度不同的各向異性，從而最終分別獲得了核-殼型（core-shell）和條帶型（striped）兩類不同的多層次異核稀土MOF單晶。

  在保持均一的周期性長程有序單晶結(jié)構(gòu)的同時(shí)，其光物理特性則因不同區(qū)域稀土離子的人為控制化生長，表現(xiàn)出核殼或條帶狀間隔區(qū)域多色發(fā)光。利用微區(qū)熒光探測(cè)技術(shù)，通過改變多層次異核稀土MOF單晶的位置或角度，可分別實(shí)現(xiàn)基于不同層稀土MOF的紅、綠、藍(lán)等三基色發(fā)光，以及基于不同層間、不同入射和發(fā)射光路間組合調(diào)控的全色域多色發(fā)光和白光。同時(shí)，上述異核多稀土單晶MOF的組裝和調(diào)光特性亦可在近紅外發(fā)光的稀土離子間實(shí)現(xiàn)。基于此，進(jìn)一步建立了一種獨(dú)特的光譜編碼與空間編碼相結(jié)合的三維微區(qū)編碼器件模型。在亞毫米尺度的單晶光學(xué)器件范圍內(nèi)，通過調(diào)變不同位置和空間取向的三維操作式編碼，結(jié)合具有不同發(fā)光色域的光譜讀出式編碼，實(shí)現(xiàn)了高通量、多通路、多模式的全色域發(fā)光顏色可編碼性與可讀出性。從而為分層次多功能金屬-有機(jī)發(fā)光材料體系的設(shè)計(jì)提供了一種新的“自下而上”的構(gòu)筑策略，并為其在集成化、微型化先進(jìn)光學(xué)材料與器件領(lǐng)域的應(yīng)用開辟了一條新的途徑。

  相關(guān)研究成果發(fā)表在國際知名學(xué)術(shù)刊物《Angew. Chem. Int. Ed.》（Mei Pan, Yi-Xuan Zhu, Kai Wu, Ling Chen, Ya-Jun Hou, Shao-Yun Yin, Hai-Ping Wang, Ya-Nan Fan and Cheng-Yong Su*, Epitaxial Growth of Hetero-Ln-MOF Hierarchical Single-Crystals for Domain- and Orientation-Controlled Multi-color Luminescence 3D Coding Capability, Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 14582-14586）。

  該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、高校科研業(yè)務(wù)費(fèi)、廣州市科技計(jì)劃項(xiàng)目、生物無機(jī)與合成化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和Lehn功能材料研究所的大力支持。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201708802/full