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  近日, 復旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室盧紅斌課題組與新加坡國立大學化學系羅健平（Loh Kian Ping）課題組合作，通過在石墨烯表面引入少量可電離含氧官能團，實現了高濃度石墨烯（50 mg/mL）在水相中的高效率制備。相關成果近日在線發表于《自然?通訊》（Nature Communications）上。

  石墨烯是現有材料中厚度最薄（0.335 nm）、強度最高（斷裂強度130 GPa，是鋼的100倍）、導熱性最好（5300 W/m.K，比金屬銀高10倍以上）、電子遷移率極高（106 cm2/V·s，比硅高2個數量級）的新型二維材料，在智能裝備、航空航天、能源儲存和環境治理等諸多領域應用潛力巨大，是重要的戰略新興材料。然而，如何實現石墨烯的高效率、規模化制備一直是制約其大規模應用的關鍵難題。理想的解決方案是從天然鱗片石墨出發，將其在液相中剝離成石墨烯。為避免石墨烯的不可逆聚集，液相剝離通常需要在特定溶劑中進行，而溶劑對石墨烯的分散能力則限制了剝離的效率，以至于液相剝離很難在高濃度下進行（典型情況下石墨烯含量通常小于1 mg/mL，這意味著生產1 kg石墨烯至少需要1噸的溶劑用量）。此外，石墨烯強烈的聚集傾向也使其難以存儲、運輸，為后續應用提出了挑戰。

圖1：傳統液相剝離方法(a)和非分散策略(b)制備石墨烯的流程示意圖；不同方法在制備濃度、產率和產量方面的比較。

  課題組研究人員采用一種非穩定分散的策略，實現了在高濃度（50 mg/mL）下的高產率剝離，AFM統計剝離產物90%以上為單層石墨烯，且晶格缺陷少、薄膜電導率甚至可達2.5′104 S/m。在pH 14的水溶液中剝離時，由于表面雙電層被壓縮，石墨烯以絮凝方式析出形成沉淀，后者即使濃縮至固含量為23 wt%的濾餅室溫儲存一月后，仍可再次分散于形成均勻穩定的石墨烯懸浮液，從而有效解決了石墨烯規模化應用中的儲存和運輸問題。

圖2：制備的石墨烯在不同pH水溶液中的分散穩定性。

圖3：制備的石墨烯在不同pH水溶液中的穩定示意圖。

  此外，該方法制備的石墨烯水相漿料表現出了良好的流變特性，可直接通過3D打印制備各種形狀的石墨烯氣凝膠，從而為石墨烯在儲能、環境治理、多功能復合材料等領域的應用開辟了新途徑。

圖4：高濃度石墨烯絮凝漿料的流變性能(a)；3D打印石墨烯漿料照片(b-d)和掃描電鏡圖片(e)；凍干后石墨烯氣凝膠的機械(f)、電導(g)以及石墨烯-聚合物復合物性能(h)。

  復旦大學高分子科學系博士后董雷和新加坡國立大學化學系博士研究生陳仲欣為本文共同第一作者，復旦大學教授盧紅斌和新加坡國立大學教授羅建平為共同通訊作者。復旦大學和新加坡國立大學分別為第一、二完成單位，研究工作得到973子課題、國家自然科學基金、上海市基礎研究重點項目、新加坡國家研究基金的財政支持。文章鏈接：A Non-Dispersion Strategy for Large-Scale Production of Ultra-High Concentration Graphene Slurries in Water. Nature Communications 2018, 9: 76. https://www.nature.com/articles/s41467-017-02580-3.