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    中科院大連化物所分子反應動力學研究工作又獲得重要進展，最新成果由楊學明、張東輝等人撰寫成文《在光譜精度上探測F＋HD反應的共振勢能面》“Probing the resonance potential in the F atom reaction with hydrogen deuteride with spectroscopic accuracy”發表在美國《國家科學院院刊》上（PNAS 105，12662(2008)），并被選為該期的封面文章。這是繼今年四月之后，十一室研究人員第二次在PNAS上發表論文。PNAS是世界著名的多學科科學連續出版物，2007年影響因子為9.598。

 

    化學反應中的共振態是短暫束縛于反應過渡區附件的量子態。由于共振態對所描述的化學反應勢能面異常敏感，它提供了一種從實驗上直接探測反應勢能面的手段，而它的研究也就成為了動力學領域的一個重要課題，也是世界公認的難題。兩年前，楊學明研究組對F+H2反應體系的共振態進行了詳細的實驗研究，首次利用高分辨的反應散射實驗探測到了這一體系中的反應共振現象，即HF(v=2)產物的前向散射，并且得到了張東輝研究員和謝代前教授的精確量子動力學理論計算的證實。這項研究工作發表在2006年的《科學》雜志上（Science 311, 1440(2008)）。此外，楊學明研究員與張東輝研究員又對F+H2反應體系中HF(v=3)前向散射的機理進行了詳細研究，發現HF(v=3)前向散射并不是由于這一體系的反應共振態所引起的，而是由于反應體系通過離心勢壘時放慢通過所造成的。這項研究結果于今年4月發表在PNAS雜志上（PNAS 105，6227(2008)），它推翻了李遠哲等人早先的推測：HF(v=3)前向散射是由于反應共振態所引起。楊學明與張東輝領導的這項研究工作使得我們對這一反應的動力學機理有了更加深入的理解。

 

    根據前人對F+HD反應的研究發現，這一反應體系與F+H2反應有非常明顯的差別。因此近一兩年來，楊學明和張東輝等合作開展了對F+HD反應的高精度實驗和理論的研究。楊學明研究組利用自行研制的交叉分子束—氫原子里德堡態標識探測的新裝置，首次在不同碰撞能量下獲得了F+HD－>HF+D反應全量子態分辨的反應微分截面，并在實驗中觀測到在0.3 kcal/mol的反應能量范圍內，該反應的微分截面發生了劇烈的變化。這項實驗以前所未有的光譜精度（達到幾個cm—1的精度）對這一重要反應的共振現象進行了動力學研究，也為高精度的理論研究提供了不可多得的實驗基礎數據。動力學理論研究表明由張東輝和南京大學謝代前合作構造的勢能面能精確地描述F＋H2反應中的共振態的動力學現象，但對F＋HD反應中的共振態描述不夠理想。為此，張東輝和廈門大學徐昕等人合作重新構建了該反應的一個高精度的勢能面，并在該勢能面上獲得了同時與F＋H2和F＋HD實驗高度吻合的理論結果，從而首次實現了通過反應動力學實驗直接以前所未有的光譜精度探測化學反應勢能面的目標。這項成果是繼2006年在《科學》雜志上發表的研究工作之后，作者對這一共振體系探索的又一項重要突破。

 

    上述研究工作是發行的PNAS雜志動力學研究特寫（Chemical Dynamics Special Feature）一部分。動力學特寫編委、美國國家科學院院士Crim教授在介紹本項工作時指出：對于化學反應共振態，無論是實驗觀測還是理論計算都具有非常大的挑戰性；而這項F+HD研究工作展示了在獲取反應精確勢能面的探索方面，實驗與理論相結合的巨大力量。

 

    本項研究工作得到了科技部，中國科學院以及國家自然科學基金委的資助。