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  宏觀超分子組裝（MSA）是超分子科學中的一個新興概念，其主要研究對象是尺寸在10微米及以上、修飾有大量超分子識別基團的構筑基元，以及它們之間基于超分子多重相互作用的碰撞、識別和組裝的過程。它為體相超分子材料的制備提供了新的思路。目前，MSA的實現主要面臨兩大挑戰：（1）隨著尺寸增大，宏觀構筑基元表面并不理想，從分子層次上來看，表面非常粗糙，不利于實現兩個宏觀界面之間的多重超分子相互作用；（2）構筑基元的尺寸已經遠遠超出分子熱運動的推動范疇，因而需要發展額外的推動力來實現構筑基元之間的碰撞和組裝。迄今為止，第一個挑戰主要是通過引入柔性間隔層、構造高柔順性表面，從而降低表面粗糙度、促進分子活動能力來解決；而面對第二個挑戰，現有的方法仍然依賴于簡單的旋轉、搖床震蕩等機械手段來實現構筑基元的擴散和碰撞，難以實現類似分子自組裝中的有效碰撞和精確組裝效果，因而，所得到的MSA組裝體有序度低，精確度差。在這方面，當前的MSA研究面臨著發展合適的自驅動策略以提高構筑基元自發運動性的挑戰，以期為模擬分子層次自組裝行為及闡釋組裝機理提供一個可視化平臺。在自驅動運動的研究領域，盡管馬蘭戈尼效應所提供的驅動力具有運動路徑隨機、驅動力大等適用于MSA的理想條件，但是典型的表面活性劑所引起的馬蘭戈尼運動，存在表面活性劑在界面快速聚集、表面張力梯度下降迅速、運動壽命短等一系列亟待解決的難題。

  近日，北京化工大學石峰教授和成夢嬌副教授等報道了一種在分子層次調控宏觀運動和組裝行為的超分子策略，即通過在體相引入超分子識別體系(β環糊精-SDS)，構建表面活性劑分子SDS在界面-體相的多個平衡(如界面擴散、吸附、體相溶解等)，從而精細調控SDS分子在界面的分布，形成穩定的表面張力梯度，實現長效的、強化的馬蘭戈尼自驅動運動。在此基礎上，宏觀構筑基元的擴散能力得以增強，運動壽命延長(從120 s延長至2200 s)，因而構筑基元的組裝概率可以從普通馬蘭戈尼運動時的20%，提高到超分子策略下的100%，且同時保證了組裝體的精準性。研究成果以題為“Parallel and precise macroscopic supramolecular assembly through prolonged Marangoni motion”發布在國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。

圖一、宏觀構筑基元的制備過程示意圖

圖二、宏觀超分子組裝的機理示意圖以及純水體系組裝行為

（a） 精確的宏觀超分子組裝（MSA）機制示意圖；

（b） MSA過程快照：組裝前-組裝后-脫離界面穩定；

（c） 純水體系60組平行MSA實驗組裝概率隨時間變化匯總；

（d） 純水體系60組平行MSA實驗結果匯總：黃色背景為成功組裝的實驗組；灰色背景是未組裝的實驗組(構筑基元未顯示)。

圖三、純水體系表面活性劑吸附示意及宏觀運動、組裝行為

（a, b）純水體系短效馬蘭戈尼運動的分子吸附行為示意圖；

（c）純水體系構筑基元運動的原位表面張力監測，內插圖是測試裝置；

（d）純水體系構筑基元運動速率變化及運動軌跡(內插圖)

圖四、超分子策略下表面活性劑吸附示意及宏觀運動、組裝行為

（a） 超分子策略下，長效馬蘭戈尼運動的分子吸附行為示意圖；

（b） 超分子策略下，構筑基元運動的原位表面張力監測；

（c） 超分子策略下，構筑基元運動速率變化及運動軌跡(內插圖)；

（d） 超分子策略下，60組平行MSA實驗組裝概率隨時間變化匯總；

（e） 超分子策略下，60組平行MSA實驗結果匯總。

  該論文通過在體相引入分子識別策略，有效延長了宏觀構筑基元的運動時間和動能，從而提高了其精準組裝的效率和最終組裝概率。以SDS表面活性劑分子為馬蘭戈尼運動模型分子，他們在采用含有β環糊精的體相溶液，構建了SDS分子在界面擴散、吸附、體相溶解的多重平衡，從而能夠調控其在界面的分布，形成穩定的表面張力梯度，實現宏觀構筑基元的長效運動和高效組裝。除了為宏觀組裝提供推動力，提高其組裝效率之外，超分子策略下的馬蘭戈尼運動也有望用于自發電、長效運輸等方面。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.201808294