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  人工分子機(jī)器是指化學(xué)家通過人工合成的方法制造出的分子級別的機(jī)器。J. P. Sauvage, J. F. Stoddart和B. L. Feringa三位教授由于在這個(gè)領(lǐng)域的開創(chuàng)性研究獲得了2016年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。作為國內(nèi)最早獨(dú)立開展分子機(jī)器領(lǐng)域研究的團(tuán)隊(duì)，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院田禾院士和曲大輝教授研究團(tuán)隊(duì)多年來圍繞“功能有機(jī)分子機(jī)器”開展了一系列開創(chuàng)性工作。

  近日，華東理工大學(xué)田禾院士和曲大輝教授研究團(tuán)隊(duì)再次取得重要進(jìn)展，利用人工合成的方法，成功構(gòu)建了納米尺度的人工分子肌肉致動(dòng)器，實(shí)現(xiàn)了在分子尺度下對微小物體的可逆機(jī)械致動(dòng)。該研究成果以“Muscle-like Artificial Molecular Actuators for Nanoparticles”為題在線發(fā)表于國際頂級學(xué)術(shù)期刊Cell的化學(xué)類姐妹刊Chem上 (影響因子：14.104)。

  動(dòng)物體內(nèi)的肌肉組織能夠通過消耗化學(xué)能量來產(chǎn)生舒張/收縮運(yùn)動(dòng)，將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為機(jī)械功。受到這種生物分子機(jī)器的啟發(fā)，化學(xué)家試圖通過化學(xué)合成的方法構(gòu)建同樣具有刺激響應(yīng)舒張/收縮功能的人工分子肌肉。盡管目前已經(jīng)有一些分子肌肉聚合物能夠在宏觀尺度下實(shí)現(xiàn)其肌肉一樣的致動(dòng)功能，然而實(shí)現(xiàn)這種分子尺度的單個(gè)/寡數(shù)分子肌肉對納米尺度下的微小物體進(jìn)行可逆致動(dòng)的設(shè)想仍然存在很多研究挑戰(zhàn)：比如，如何克服單個(gè)分子肌肉本征的熱力學(xué)噪音，如何實(shí)現(xiàn)分子肌肉與納米物件的高效連接，如何表征這種分子尺度下分子肌肉的可逆致動(dòng)。

  田禾院士和曲大輝教授研究團(tuán)隊(duì)在前期對表面超分子化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 15789; Adv. Mater. 2017, 29, 1604948）和機(jī)械互鎖分子的高效精準(zhǔn)合成（Chem. Sci. 2016, 7, 1696; Chem. Sci. 2017, 8, 6777）的研究基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)合成出一種具有酸堿可逆驅(qū)動(dòng)的線性分子肌肉（圖1）。分子肌肉的伸縮運(yùn)動(dòng)控制中心來源于基于冠醚大環(huán)的[c2]雛菊鏈在兩個(gè)識別位點(diǎn)之間的可控運(yùn)動(dòng)，分子兩端的六個(gè)硫醇基團(tuán)則可以通過與金納米粒子形成穩(wěn)定的Au-S鍵實(shí)現(xiàn)分子肌肉與兩個(gè)金納米粒子的高效連接，從而使得分子肌肉單元能夠伸縮驅(qū)動(dòng)與其相連接的金納米粒子二聚體“靠近-遠(yuǎn)離”的線性機(jī)械運(yùn)動(dòng)。

圖1. 分子肌肉的結(jié)構(gòu)式和伸縮機(jī)理

  為了克服溶液相容易形成納米粒子多聚體的缺點(diǎn)，研究人員采取了表面相逐步修飾的策略，實(shí)現(xiàn)了分子肌肉致動(dòng)器在兩個(gè)金納米粒子之間的高效固載化（圖2）。同時(shí)借助華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院龍億濤教授發(fā)展的單顆粒光電分析平臺（Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 632），研究人員成功實(shí)現(xiàn)了單顆粒尺度下分子肌肉可逆運(yùn)動(dòng)行為的光學(xué)信號輸出（圖2）。同時(shí)首創(chuàng)性地利用光學(xué)信號在時(shí)間維度可積分的策略克服了分子肌肉的單分子熱力學(xué)噪音，實(shí)現(xiàn)了分子肌肉在分子水平上可逆致動(dòng)的功能化，為分子機(jī)器在單分子尺度下的信號輸出和功能器件化提供了重要的解決思路。

圖2. 分子肌肉致動(dòng)器固載化示意圖(A, B)以及分子肌肉伸縮致動(dòng)前后納米粒子二聚體的單顆粒光學(xué)信號變化監(jiān)測(C, D).

  該研究成果發(fā)表于Chem, 2018。文章的第一作者是博士研究生張琦和饒斯佳博士，通訊作者是田禾院士和曲大輝教授。該工作得到了華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院龍億濤教授和李大偉副研究員在暗場顯微鏡測試方面的悉心指導(dǎo)，還得到了上海大學(xué)特種光纖與光接入網(wǎng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳娜教授在有限元模擬上的大力幫助。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體，重大項(xiàng)目以及111引智計(jì)劃等資金的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2018.08.030