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  木質纖維素由木質素、纖維素和半纖維素組成，占地球上植物類生物質的90%，是最主要的可再生碳資源。在溫和條件下選擇性切斷生物質中的C-O或C-C鍵是其高效轉化制備高附加值化學品的關鍵。和纖維素相比，木質素的結構更為復雜，是自然界中儲量最豐富的芳香化合物之源，其高效轉化制備高值芳香化合物將能極大提升生物質整體利用的經濟性與可持續性。當前木質素催化轉化主要采用高溫高壓氫解，其苛刻的反應條件易導致去官能團化甚至碳化等副反應。

  因此，要實現木質素制備高值芳香化合物，必須發展新方法在溫和條件下實現木質素中特定化學鍵的選擇性斷鍵。

  最近，廈門大學王野教授課題組與程俊教授課題組合作，發展了一種溫和條件下木質素C-O鍵高效活化的新方法，首次實現了光催化原生木質素轉化，并利用量子點催化劑的膠體性質解決了木質纖維素轉化中反應物和催化劑無法有效接觸和催化劑難以分離回收等難題，實現了木質纖維素的全利用。相關成果近日發表于Nature Catalysis。

圖1. 光催化原生木質素高效轉化全路徑

  與木質素模型分子可溶于有機溶劑不同，原生木質素與纖維素和半纖維素交織在一起，常溫下幾乎不溶于任何溶劑。為使反應物（原生木質素）與多相催化劑實現分子水平上的有效接觸，迄今為止的研究主要采用高溫溶劑熱條件溶解木質素的策略。然而這種策略除了能耗高之外，還會引起多種副反應。廈門大學王野教授、程俊教授研究團隊充分利用CdS量子點的膠體性質，設計了溶解催化劑的新策略（圖2）。通過調節量子點表面的表面活性劑和溶劑，可以使量子點高分散或近似溶于溶劑中。高分散于溶劑中的量子點可以很好地與原生木質素接觸，展現了優異的催化性能。而聚集態的納米粒子催化劑則對于原生木質素轉化性能極低。通過調控溶劑，實施可逆的“聚集-膠體化（aggregation-colloidization）”策略，可以實現催化劑與液相產物（芳香化合物）以及固相產物（纖維素/半纖維素）間的有效分離。

圖2. 傳統的溶解木質素策略與本研究提出的溶解催化劑新策略。

  研究結果顯示，木質纖維素（樺木粉）在可見光照射下可以得到84%的理論芳香化合物單體產率。在木質素光催化轉化過程中，纖維素/半纖維素在溫和的反應條件下基本得到了保留。特別值得一提的是，在其他的木質素轉化方法（比如氫解）中，半纖維素很難得到保留，半纖維素的有效利用被公認為“木質素優先轉化”策略的最大的挑戰。進一步通過弱酸水解固體產物中的半纖維素，獲得了84%的木糖產率；酶解纖維素，獲得了91%的葡萄糖產率。實現了木質纖維素的全利用（圖3）。

圖3. 木質纖維素（樺木粉）全利用過程示意圖。

  該工作為廈門大學2015級博士生吳雪嬌、2015級博士生范雪婷以及固體表面物理化學國家重點實驗室謝順吉博士等密切合作的結果。該研究得到了國家自然科學基金重大項目(21690082)、重大研究計劃重點支持項目(91545203)等項目的資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-018-0148-8