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  自然界中的蜘蛛絲具有優異的剛性和韌性平衡，其拉伸強度最高可超過1GPa，斷裂韌性可達150~190J/g。研究顯示，其優異的性能是由于多層級組裝的納米相分離結構和納米晶相受限區域內密集有序的動態氫鍵作用。這種動態氫鍵作為一類高效的能量犧牲鍵，可以在拉伸過程中動態斷裂與重構，伴隨納米顆粒相的變形，從而在分子尺度上耗散能量，賦予材料超強的韌性。

  雖然近年來國內外大量研究人員開展了蜘蛛絲、貽貝足絲等仿生材料的研究，通過向可降解的聚乙烯醇中添加納米碳材料（例如石墨烯、氧化石墨烯、碳納米管、碳量子點等）可以實現增強，但復合材料韌性卻急劇下降；也有報道通過添加三聚氰胺、改性的SEBS嵌段共聚物等構筑動態氫鍵作用實現增強和增韌，但是這些方法要么制備過程復雜、成本昂貴，要么降低了PVA材料的綠色可降解特性。

  受蜘蛛絲的強韌機理啟發，華南理工大學生物質資源化工團隊邱學青教授和劉偉峰副研究員以亞硫酸鹽制漿產物木質素磺酸鹽為原料，采用簡單綠色的水溶液共混工藝，制備了高強高韌的木質素/PVA復合薄膜，拉伸強度和楊氏模量分別達到98.2 MPa和3.37 GPa，拉伸斷裂韌性則高達173 J/g，是迄今為止文獻中報道的韌性最高的PVA復合材料，該韌性已達到了天然蜘蛛絲的韌性水平。該研究成果以“Biomimetic Supertough and Strong Biodegradable Polymeric Materials with Improved Thermal Properties and Excellent UV-Blocking Performance”為題近期發表在國際著名材料期刊Advanced Functional Materials（IF=13.325）。

LA/PVA復合膜的力學性能

  研究人員利用木質素磺酸鹽（LA）兩親性的分子結構，在水溶液中能自組裝形成納米微球，均勻分散在PVA基體中形成納米微相分離結構。TEM分析發現，兩親性的LA分子可在PVA基體中分相形成4 nm左右的原生納米粒子，這些原生納米粒子進一步組裝聚集形成400-500 nm左右的次級納米球；外力作用下，次級納米球隨應變增加而逐步被拉開分散，散落成4 nm左右的原生粒子，研究人員將這一過程定義為應變誘導分散過程。在應變誘導分散過程中，LA原生納米粒子與PVA基體之間通過大量的動態氫鍵作用，不斷地耗散能量，抑制應力集中。同時在拉伸過程中結合小角光散射（SAXS）分析，發現LA原生納米粒子與PVA基體之間的受限氫鍵作用，可有效約束PVA的無定型鏈段，促進鏈段的延伸和取向結晶。在整個PVA/LA復合膜體系，納米微相分離、應變誘導分散和受限動態氫鍵協同增強被認為是PVA復合膜強度和韌性同時提高的原因。

圖a為純PVA膜；圖b為PVA復合膜拉伸前LA在PVA基體中的分散形態；圖c為PVA復合膜拉伸后LA在PVA基體中的分散形態。

  由于木質素具有優異的紫外吸收功能，PVA中僅需添加2~5%的LA即可實現對紫外線全波段的吸收屏蔽，同時還能保持對可見光較好的透過率。此外，LA的加入明顯提高了PVA的熱分解溫度，降低了PVA的熔點，拓寬了PVA可熔融加工的窗口。

圖a和圖b

圖c

  木質素是植物中僅次于纖維素的第二大生物質資源，來源廣泛。我國每年造紙和生物乙醇工業會產生超過2000萬噸的工業木質素，但98%以上的工業木質素被直接燃燒，資源的有效利用率極低。該方案采用價格低廉同時又是天然可降解的綠色木質素為增強劑，應用于可降解聚乙烯醇材料，為制備高強高韌全生物降解高分子復合材料提供了一種經濟可行的思路，所得木質素/聚乙烯醇復合材料有望應用于可降解塑料、組織工程和紫外線屏蔽生物材料等領域。

  論文通訊作者為邱學青教授和劉偉峰副研究員，第一作者為博士研究生張曉。該工作得到了國家自然科學基金青年基金（21706082）、廣州市科技計劃一般項目（201804010140）和重點項目（201707020025）、廣東省重點培育項目（2017 B090903003）和中國博士后基金（2017M622693）的資助。

  邱學青，華南理工大學教授，博士生導師，現任華南理工大學副校長，獲國家自然科學杰出青年基金，入選國家新世紀“百千萬人才工程”、南粵百杰，兼任中國化工學會理事、精細化工專業委員會副主任，廣東省綠色精細化學產品工程技術研究開發中心主任、廣東省化工學會執行理事長、生物質化工教育部重點實驗室學術委員會副主任，第七屆國務院學科評議組（化學工程與技術學科組）成員等。由邱學青教授領銜的華南理工大學生物質資源化工團隊長期從事生物質資源-木質素的基礎研究及開發利用，在木質素基工業表面活性劑、木質素納米材料的研發和應用方面取得多項原創性成果，并有多項產品實現工業化應用。團隊曾獲得國家技術發明二等獎2次，國家優秀專利獎3次，廣東省專利金獎2次，廣東省科技一等獎1次等獎勵；獲授權中國發明專利72項；獲得美國授權專利2項；發表SCI/EI論文400余篇；出版專著1部。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201806912