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  能夠通過可逆的改變自身形狀、體積或者力學(xué)性能來對外界刺激（如光、濕度、溫度、pH、化學(xué)溶劑、電磁場等）做出智能響應(yīng)的自驅(qū)動材料，受到國際學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的高度關(guān)注，在軟體機(jī)器人、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。通過結(jié)構(gòu)仿生賦予智能驅(qū)動器豐富的驅(qū)動形式與新功能，是滿足其在復(fù)雜條件下多功能應(yīng)用的重要途徑。目前雖已報(bào)道多種形狀結(jié)構(gòu)的驅(qū)動器實(shí)現(xiàn)了豐富的驅(qū)動形式，但實(shí)現(xiàn)其3D幾何形狀的加工條件苛刻，通常需要易揮發(fā)、有毒等化學(xué)試劑、精細(xì)加工設(shè)備或高溫高壓加工成型。此外，當(dāng)驅(qū)動器材料遭受不可避免的外力破壞時，其力學(xué)性能和驅(qū)動性能將受到嚴(yán)重破壞，導(dǎo)致驅(qū)動性能永久性失效。

  針對現(xiàn)有智能驅(qū)動材料3D幾何形狀加工難、且不能重構(gòu)和自修復(fù)等難題，在該團(tuán)隊(duì)前期關(guān)于超分子彈性體及其自修復(fù)柔性器件研究基礎(chǔ)上（ Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8795; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1706658; Mater. Horiz., 2019, DOI: 10.1039/C8MH01624K），本研究采用親水性良好的聚乙二醇（PEG）和力學(xué)性能良好的聚四氫呋喃醚（PTMG），通過化學(xué)合成-交聯(lián)策略構(gòu)筑了具有疏松共價(jià)交聯(lián)與氫鍵交聯(lián)雙交織網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的生物基聚酯材料，如圖1所示。

圖一 (a) 共價(jià)-非共價(jià)交織結(jié)構(gòu)生物基聚酯材料設(shè)計(jì)；(b) 廣義二維紅外相關(guān)光譜分析；(c)室溫成型制備的多種3D結(jié)構(gòu)

  由于PEG和PTMG良好的結(jié)晶性，該材料能夠在室溫附近發(fā)生結(jié)晶-熔融轉(zhuǎn)變。他們通過廣義的二維紅外相關(guān)光譜分析揭示了該材料的室溫成型機(jī)理：氫鍵解離能夠誘導(dǎo)受限的結(jié)晶分子鏈易于擴(kuò)散，同時疏松的共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)能夠限制分子鏈的進(jìn)一步擴(kuò)散，因此該材料能夠在室溫下（≤ 35 ℃）發(fā)生熔融轉(zhuǎn)變，且保持較好的熔體強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)復(fù)雜3D仿生結(jié)構(gòu)的室溫成型與重構(gòu)，如圖1所示。

  他們通過調(diào)控共價(jià)-非共價(jià)交織網(wǎng)絡(luò)賦予生物基聚酯出色的室溫、快速自修復(fù)性能和優(yōu)異力學(xué)性能，突破現(xiàn)有自修復(fù)材料力學(xué)性能和自修復(fù)性能難以兼顧的難題；同時，由于氫鍵獨(dú)特的水敏感性以及材料結(jié)晶結(jié)構(gòu)與共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的協(xié)同作用，使得生物基聚酯具有快速濕度驅(qū)動響應(yīng)性。研究了室溫加工多種3D仿生結(jié)構(gòu)驅(qū)動器的不同濕度驅(qū)動行為，拓展其在生物醫(yī)藥、航空航天等復(fù)雜條件下的多功能化應(yīng)用，如圖2所示。

圖二 (a) 生物基聚酯材料氫鍵自修復(fù)機(jī)理示意圖；(a) 與現(xiàn)有驅(qū)動材料拉伸強(qiáng)度和自修復(fù)效率的對比；(c) 驅(qū)動材料在室溫下的3D結(jié)構(gòu)室溫成型與重構(gòu)演示；(d) 生物基聚酯材料濕度驅(qū)動機(jī)理示意圖；(e) 爬行驅(qū)動機(jī)器人設(shè)計(jì)原理圖；(f) 爬行機(jī)器人在濕度變化驅(qū)動下的驅(qū)動行為演示

  該工作發(fā)表在《先進(jìn)材料》上，四川大學(xué)高分子研究所，高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張新星研究員和周濤教授為論文的共同通訊作者。四川大學(xué)高分子研究所博士生曹杰為第一作者，三峽大學(xué)材料與化工學(xué)院周昌林副教授為共同第一作者，本研究工作得到國家自然科學(xué)基金（51873123, 51673121, 51603132, 51473104）的資助。

  論文鏈接：

  Jie Cao, Changlin Zhou, Gehong Su, Xinxing Zhang,* Tao Zhou,* Zehang Zhou,and Yibo Yang. Arbitrarily 3D Configurable Hygroscopic Robots with a Covalent–Noncovalent Interpenetrating Network and Self-Healing Ability. Adv. Mater. 2019, 1900042. 

  DOI: 10.1002/adma.201900042.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201900042