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  隨著柔性電子設備的發展，柔性可拉伸電存儲器件因其優異的機械性能及其對不同形變的適應性而備受關注。目前，這一領域的研究主要通過材料本身的機械性能或特殊結構設計來獲得可拉伸性。然而，一個長期被忽視的問題是器件的彈性，即其可逆拉伸性。一方面，可拉伸器件中提供拉伸性能的原材料在形變后往往難以完全恢復，且隨著拉伸次數的增加這一部分應變不斷累積，表現為宏觀上的拉長乃至失效；另一方面，因拉伸而在電極表面形成的褶皺或波紋狀結構對電極材料的柔韌性有較大要求，而相對粗糙的硬質無機材料，如金屬氧化物等，往往會在形成褶皺的過程中阻礙整個器件的形變恢復，或由于界面粘合不緊產生脫落，從而導致性能的下降。這兩方面的原因共同制約了可拉伸儲能器件的恢復性能。

  為了提高電解質的彈性，降低拉伸后的殘余形變，河南理工大學的陳強教授團隊通過對聚合物分子結構進行設計，合成了瓊脂/疏水性聚丙烯酰胺（HPAAm）雙網絡水凝膠。在拉伸過程中，由瓊脂組成的第一層網絡中，部分瓊脂聚集體被拉開，吸收了一部分能量，而第二層HPAAm的網絡中強烈的疏水相互作用則可以有效承受拉力，并迅速重建其網絡結構。這一雙網絡水凝膠在1000次伸長量為100%的拉伸后殘余應變僅為6.2%，經過2分鐘恢復后殘余應變僅為0.4%。同時多次拉伸對其離子傳輸性能幾乎沒有影響，這為其應用為電存儲器件電解質提供了可能。

圖 1 (a)瓊脂/ HPAAm水凝膠和瓊脂/PAAm水凝膠在不同拉伸條件下的恢復性能 (b)不同拉伸應變和不同循環后瓊脂/HPAAm和瓊脂/PAAm的最終殘余應變。內嵌插圖左圖：在100％應變的不同拉伸循環后瓊脂/HPAAm的離子電導率。右：使用被拉伸5000次的瓊脂/ HPAAm水凝膠作為電路的一部分點亮LED。

  針對電極材料，香港城市大學的支春義教授團隊合成了聚吡咯（PPy）聚合物薄膜電極，并通過退火對其電性能進行了優化。這一聚合物電極單層厚度僅為4微米，且柔韌性十分優異，拉伸強度可達21.22MPa。退火過程使PPy薄膜的電阻率由7.2Ωcm^-1下降至6.0Ωcm^-1，從而使其電容性能也獲得了明顯提升。將這一PPy薄膜與可拉伸雙網絡水凝膠組裝為對稱超級電容器，薄而柔軟的聚合物薄膜可以緊密貼合水凝膠的表面，并形成細密均勻的褶皺結構，為該電容器的拉伸穩定性提供了結構基礎。這一超級電容器的電容值可達79.7mF cm^-2，4000次充放電循環后比電容保持率達95.2%。

  該團隊進一步對這一可拉伸超級電容器的拉伸性能及電性能進行了表征。在可拉伸超電容從原長拉伸至200%伸長量的過程中，其能量損失系數僅為0.16，而其電容值則保持穩定并略有升高。在1000次伸長量100%的拉伸循環中，其電容值呈現升高后保持穩定的趨勢，1000次拉伸之后，其電容值仍接近初始值，器件整體伸長量僅為10.2%，且電極材料表面未出現明顯的機械損傷。這一工作為彈性電存儲器件的設計與制備提供了新的思路。

圖 2 (a)可拉伸全聚合物超級電容器的制造過程示意圖 (b)不同拉伸應變下的電容保持率 (c)不同拉伸應變下的CV曲線 (d)不同拉伸循環次數下的電容保持率 (e)不同循環次數的CV曲線，其中單獨循環數字表示形變為0，100％標記的循環數字表示形變為100％。(f)1500次應變為200%拉伸下的吸收功及能量損失系數及(g)應力-應變曲線 

  以上成果發表在《Angewandte Chemie International Edition》 （DOI: 10.1002/anie.201908985）上，論文的第一作者為香港城市大學材料科學與工程學系博士生王宇坤，通訊作者為香港城市大學的支春義教授和河南理工大學的陳強教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908985