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  擁有高介電常數(shù)，低介電損耗，以及耐高溫特性的高分子介電材料是柔性晶體管的核心材料，廣泛應(yīng)用于各類可打印電子器件當中，并成為近年來材料科學領(lǐng)域的研究熱點。通過提高晶體管柵極絕緣層的介電常數(shù)及電容密度，有利于提高場效應(yīng)晶體管中載流子的遷移速率。一般來講，在高分子側(cè)鏈引入高偶極矩的官能團并利用其在高電場下的取向極化能力可以有效提高高分子材料的介電常數(shù)。然而，由于取向?qū)е路肿娱g摩擦，引入高極化能力的官能團也同時增加了材料的介電損耗；另一方面，具有高介電常數(shù)的高分子材料通常在高溫及高壓下表現(xiàn)出急劇上升的介電損耗，高漏電流密度，以及低擊穿強度，不利于實際應(yīng)用。因此，發(fā)展一類高性能高分子介電材料并同時滿足高介電常數(shù)，低介電損耗，良好的耐高溫特性，以及優(yōu)異的可溶液加工性，是該領(lǐng)域研究的重點及難點。

  近日，美國凱斯西儲大學（Case Western Reserve University）祝磊教授課題組首次報道了基于自具微孔聚合物（PIMs）的一類具有高介電常數(shù)，低介電損耗，以及耐高溫特性的高分子介電薄膜材料。其介電常數(shù)在高電場下可達到6，并實現(xiàn)了17 J cm^-3的高能量密度；其儲能效率在150 °C/300 MV m^-1條件下可以達到94%，在200 °C/200 MV m^-1仍可達到88%。另外，該類介電高分子材料還兼具有卓越的可溶液加工性，可溶解于常規(guī)有機溶劑當中并可通過旋涂工藝制備高質(zhì)量高分子薄膜。基于高介電常數(shù)的SO₂-PIM做為柵極絕緣層制備的InSe場效應(yīng)晶體管器件，展示出了較高的電子遷移率 (200-400 cm²V^-1S^-1)。

圖1 （左）SO₂-PIM分子式。（右）放電能量密度及放電效率。（插圖）在InSe場效應(yīng)晶體管中，以SO₂-PIM作為柵極絕緣層的電子遷移率達到200-400 cm²V^-1S^-1。

  從分子設(shè)計的角度出發(fā)，他們提出自具微孔聚合物的全剛性高分子主鏈及其超高的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度可以有效抑制分子鏈在高溫高電場下的運動，從而有利于降低高溫下聚合物薄膜的介電損耗及漏電流，并提高擊穿電場強度。另一方面，由于自具微孔聚合物擁有均勻分布的微孔結(jié)構(gòu)以及高比表面積，可以預測其微孔結(jié)構(gòu)有利于實現(xiàn)側(cè)鏈取代基團（例如：砜基）的無摩擦取向極化，進而實現(xiàn)大幅降低由于取向極化所帶來的介電損耗。實驗結(jié)果表明，在低電場以及室溫的情況下，SO₂-PIM 具有5.3的介電常數(shù)以及0.005的介電損耗（1000 Hz）；在高溫高電場下，相比于其他無定形玻璃態(tài)介電高分子發(fā)生了電場誘導的分子鏈段的運動，SO₂-PIM仍沒有展現(xiàn)出因分子運動所帶來的非線性介電損耗，從而反映出其卓越的耐高溫介電特性。

  SO₂-PIM高的能量存儲，以及耐高溫、耐高壓的優(yōu)異介電性能通過電滯回線測試進一步得到了驗證。實驗結(jié)果表明，室溫下SO₂-PIM薄膜在770 MV m^-1條件下仍可以保持90%以上的放電效率以及17 J cm^-3高放電能量密度；在150 °C高溫及300 MV m^-1電場條件下，SO₂-PIM仍具有93%的放電效率；當電場強度降到200 MV m^-1, 即使是在175 °C及200 °C 條件下，SO₂-PIM仍然能夠保持較高的放電效率，其效率分別為94%和88%。

  由于具有耐高溫以及出色的絕緣特性，SO₂-PIM可認為是理想的有機高介電常數(shù)柵極介電層材料。該課題組基于二維半導體材料InSe制備了FET器件，并研究了SO₂-PIM作為FET柵極介電材料對器件性能的影響。研究結(jié)果表明，以SO₂-PIM作為介電層材料的FET器件展示出了400 cm²V^-1S^-1的高電子遷移率，相對于沒有應(yīng)用SO₂-PIM的器件展現(xiàn)出了10倍的性能提升。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Materials Horizons 2019, DOI: 10.1039/C9MH01261C上。論文第一作者為張忠博博士，目前在美國芝加哥大學Supratik Guha教授課題組進行博士后研究工作，共同第一作者為中國科學院長春應(yīng)用化學研究所鄭吉富副研究員，通訊作者為美國凱斯西儲大學祝磊教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/MH/C9MH01261C#!divAbstract