近日，上海科技大學(xué)物質(zhì)學(xué)院沈曉欽教授在表面非線(xiàn)性光學(xué)研究取得重要成果：通過(guò)單分子層在光學(xué)微腔表面構(gòu)建定向排列拉曼模式，首次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了一種為“表面受激拉曼”非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程的有效激發(fā)，促使片上微腔器件的拉曼激射效率顯著提升近一個(gè)數(shù)量級(jí)，并在理論上通過(guò)化學(xué)鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，闡述“表面受激拉曼”過(guò)程及器件拉曼激射的偏振依賴(lài)特性。該研究工作的原創(chuàng)性和意義獲得三位審稿人一致肯定，發(fā)表于國(guó)際著名期刊Nature Photonics上。
伴隨上世紀(jì)60年代激光器的發(fā)明，非線(xiàn)性光學(xué)研究已發(fā)展成一門(mén)內(nèi)涵豐富的現(xiàn)代光學(xué)學(xué)科，在物理、化學(xué)、生物、信息學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用。其中，沈元壤（Yuen-Ron Shen）老先生在上世紀(jì)80年代提出并發(fā)展的、基于“二次諧波與和頻”的表面非線(xiàn)性光學(xué)技術(shù)，已成為研究界面或表面的一種重要的現(xiàn)代光學(xué)與光譜技術(shù)。因而，人們常說(shuō)的表面非線(xiàn)性光學(xué)，通常是指表面二次諧波與和頻。
事實(shí)上，早在1979年，美國(guó)貝爾實(shí)驗(yàn)室研究人員理論上曾提出另一種表面非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)，即基于表面分子振動(dòng)的“受激拉曼散射”，并在1980年報(bào)道了單分子層表面受激拉曼光譜的初步實(shí)驗(yàn)結(jié)果。但是，由于表面單分子層產(chǎn)生的受激拉曼光譜信號(hào)極其微弱，1980年之后再無(wú)相關(guān)研究報(bào)道出現(xiàn)。對(duì)于 “受激拉曼散射”表面非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)研究的困境，沈元壤先生在2000年總結(jié)評(píng)論認(rèn)為它是由于拉曼過(guò)程缺乏“表面特異性”所致。
盡管二次諧波與受激拉曼散射都是具有“取向”依賴(lài)的非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)，兩者有本質(zhì)的區(qū)別。二次諧波的產(chǎn)生是基于分子尺度的 “電子非線(xiàn)性”特性，而拉曼散射的產(chǎn)生是基于原子尺度的“振動(dòng)非線(xiàn)性”特性。表面單分子在分子尺度的非對(duì)稱(chēng)電子結(jié)構(gòu)的有序排列，并不意味著構(gòu)成分子的各原子的振動(dòng)模式也是定向有序的。事實(shí)上，分子內(nèi)原子按各自的模式振動(dòng)，從整體分子上看通常是雜亂的，因而宏觀上拉曼過(guò)程缺乏“表面特異性”。
另一方面，傳統(tǒng)表面光學(xué)研究的平臺(tái)技術(shù)中，激發(fā)光子與單分子層的相互作用時(shí)間（或相互作用距離）極短。單分子層的拉曼增益值極小，所能產(chǎn)生的信號(hào)及其微弱。沈曉欽認(rèn)為，如果能同時(shí)解決拉曼過(guò)程的“表面特異性”問(wèn)題和單分子層拉曼增益值極小的問(wèn)題，就有望能有效激發(fā)單分子層的受激拉曼散射過(guò)程，推動(dòng)單分子振動(dòng)光譜和新型拉曼激光器的研究。
研究人員采用高品質(zhì)因子（高Q）微腔為平臺(tái)，巧妙地解決了以上兩個(gè)制約表面受激拉曼的關(guān)鍵問(wèn)題。通過(guò)化學(xué)鍵接方式將簡(jiǎn)單的硅烷分子引上高Q微腔表面，形成一個(gè)單分子層。在單分子層中，新形成的表面硅氧拉曼模式，以固定的傾角鍵接排列在光學(xué)微腔的環(huán)形表面。同時(shí)，利用高Q微腔中光子循環(huán)傳播壽命（即光與介質(zhì)的相互作用時(shí)間）長(zhǎng)的特點(diǎn)，通過(guò)表面瞬逝場(chǎng)激發(fā)表面定向拉曼模式。Q為10的7次方以上的微腔，光子的循環(huán)壽命可達(dá)數(shù)納秒以上。這相當(dāng)于光子在介質(zhì)中傳播了6-7米距離以上所需的時(shí)間。
研究人員制備系列不同尺寸參數(shù)、不同硅烷分子修飾的微腔。通過(guò)模擬和實(shí)驗(yàn)多手段確定了表面單層定向拉曼模式的構(gòu)建及單分子層的拉曼增益系數(shù)。他們采用780nm連續(xù)光源，通過(guò)光纖耦合方式泵浦單分子層修飾微腔，發(fā)現(xiàn)微腔產(chǎn)生了顯著的拉曼激射。理論與實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，微腔循環(huán)光子有效激發(fā)表面定向排列的硅氧拉曼模式，產(chǎn)生表面受激拉曼效應(yīng)，促發(fā)了微腔器件拉曼激射過(guò)程的增強(qiáng)。與普通微腔比較，效率顯著提升了近一個(gè)數(shù)量級(jí)。單向激射效率達(dá)40%左右。研究人員進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，在TM和TE兩個(gè)模式泵浦光激發(fā)下，器件的拉曼激射行為具有偏振依賴(lài)性。TM和TE模式激發(fā)下，器件的激射效率比值約為3：1。通過(guò)化學(xué)鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，發(fā)現(xiàn)兩個(gè)偏振態(tài)下的激射效率的實(shí)驗(yàn)值與理論分析值完美吻合。結(jié)合表面定向拉曼模式與非定向拉曼模式的實(shí)驗(yàn)研究，闡述了表面受激拉曼散射的產(chǎn)生和及其對(duì)微腔拉曼激射過(guò)程促進(jìn)作用。
沈曉欽為第一作者，他和南加州大學(xué)Andrea Armani為共同通訊作者，阿肯薩斯大學(xué)Wei Zhao提供模型分子的DFT拉曼光譜模擬。該工作的實(shí)驗(yàn)部分在南加州大學(xué)完成，表面受激拉曼模型的分析確立工作在上海科技大學(xué)期間完成。
近年來(lái)，沈曉欽專(zhuān)注于表面分子與高Q微腔的協(xié)同作用，致力于微腔表面的新物理、新性能和新調(diào)控技術(shù)的探索研究，取得了顯著的初步成果。前期研究中，發(fā)現(xiàn)高Kerr系數(shù)單分子層能夠調(diào)控并顯著增強(qiáng)微腔的光參量振蕩過(guò)程及基礎(chǔ)頻率梳產(chǎn)生。研究成果發(fā)表在Science子刊Science Advances(Sci. Adv., 2018, 4, eaao4507) 。除了本次Nature Photonics的工作成果之外，沈曉欽回國(guó)加入上海科技大學(xué)后，與合作者進(jìn)一步研究了表面分子修飾微腔的三次諧波與和頻光轉(zhuǎn)換與調(diào)控。研究成果以封面報(bào)道和編輯推薦的形式發(fā)表在近期的Physical Review Letters（Phys. Rev. Lett. 2019, 123,73902）上。
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