近日，上海科技大學(xué)物質(zhì)學(xué)院沈曉欽教授在表面非線性光學(xué)研究取得重要成果：通過單分子層在光學(xué)微腔表面構(gòu)建定向排列拉曼模式，首次在實驗上實現(xiàn)了一種為“表面受激拉曼”非線性光學(xué)過程的有效激發(fā)，促使片上微腔器件的拉曼激射效率顯著提升近一個數(shù)量級，并在理論上通過化學(xué)鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，闡述“表面受激拉曼”過程及器件拉曼激射的偏振依賴特性。該研究工作的原創(chuàng)性和意義獲得三位審稿人一致肯定，發(fā)表于國際著名期刊Nature Photonics上。
伴隨上世紀60年代激光器的發(fā)明，非線性光學(xué)研究已發(fā)展成一門內(nèi)涵豐富的現(xiàn)代光學(xué)學(xué)科，在物理、化學(xué)、生物、信息學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用。其中，沈元壤（Yuen-Ron Shen）老先生在上世紀80年代提出并發(fā)展的、基于“二次諧波與和頻”的表面非線性光學(xué)技術(shù)，已成為研究界面或表面的一種重要的現(xiàn)代光學(xué)與光譜技術(shù)。因而，人們常說的表面非線性光學(xué)，通常是指表面二次諧波與和頻。
事實上，早在1979年，美國貝爾實驗室研究人員理論上曾提出另一種表面非線性光學(xué)效應(yīng)，即基于表面分子振動的“受激拉曼散射”，并在1980年報道了單分子層表面受激拉曼光譜的初步實驗結(jié)果。但是，由于表面單分子層產(chǎn)生的受激拉曼光譜信號極其微弱，1980年之后再無相關(guān)研究報道出現(xiàn)。對于 “受激拉曼散射”表面非線性光學(xué)效應(yīng)研究的困境，沈元壤先生在2000年總結(jié)評論認為它是由于拉曼過程缺乏“表面特異性”所致。
盡管二次諧波與受激拉曼散射都是具有“取向”依賴的非線性光學(xué)效應(yīng)，兩者有本質(zhì)的區(qū)別。二次諧波的產(chǎn)生是基于分子尺度的 “電子非線性”特性，而拉曼散射的產(chǎn)生是基于原子尺度的“振動非線性”特性。表面單分子在分子尺度的非對稱電子結(jié)構(gòu)的有序排列，并不意味著構(gòu)成分子的各原子的振動模式也是定向有序的。事實上，分子內(nèi)原子按各自的模式振動，從整體分子上看通常是雜亂的，因而宏觀上拉曼過程缺乏“表面特異性”。
另一方面，傳統(tǒng)表面光學(xué)研究的平臺技術(shù)中，激發(fā)光子與單分子層的相互作用時間（或相互作用距離）極短。單分子層的拉曼增益值極小，所能產(chǎn)生的信號及其微弱。沈曉欽認為，如果能同時解決拉曼過程的“表面特異性”問題和單分子層拉曼增益值極小的問題，就有望能有效激發(fā)單分子層的受激拉曼散射過程，推動單分子振動光譜和新型拉曼激光器的研究。
研究人員采用高品質(zhì)因子（高Q）微腔為平臺，巧妙地解決了以上兩個制約表面受激拉曼的關(guān)鍵問題。通過化學(xué)鍵接方式將簡單的硅烷分子引上高Q微腔表面，形成一個單分子層。在單分子層中，新形成的表面硅氧拉曼模式，以固定的傾角鍵接排列在光學(xué)微腔的環(huán)形表面。同時，利用高Q微腔中光子循環(huán)傳播壽命（即光與介質(zhì)的相互作用時間）長的特點，通過表面瞬逝場激發(fā)表面定向拉曼模式。Q為10的7次方以上的微腔，光子的循環(huán)壽命可達數(shù)納秒以上。這相當(dāng)于光子在介質(zhì)中傳播了6-7米距離以上所需的時間。
研究人員制備系列不同尺寸參數(shù)、不同硅烷分子修飾的微腔。通過模擬和實驗多手段確定了表面單層定向拉曼模式的構(gòu)建及單分子層的拉曼增益系數(shù)。他們采用780nm連續(xù)光源，通過光纖耦合方式泵浦單分子層修飾微腔，發(fā)現(xiàn)微腔產(chǎn)生了顯著的拉曼激射。理論與實驗研究發(fā)現(xiàn)，微腔循環(huán)光子有效激發(fā)表面定向排列的硅氧拉曼模式，產(chǎn)生表面受激拉曼效應(yīng)，促發(fā)了微腔器件拉曼激射過程的增強。與普通微腔比較，效率顯著提升了近一個數(shù)量級。單向激射效率達40%左右。研究人員進一步研究發(fā)現(xiàn)，在TM和TE兩個模式泵浦光激發(fā)下，器件的拉曼激射行為具有偏振依賴性。TM和TE模式激發(fā)下，器件的激射效率比值約為3：1。通過化學(xué)鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，發(fā)現(xiàn)兩個偏振態(tài)下的激射效率的實驗值與理論分析值完美吻合。結(jié)合表面定向拉曼模式與非定向拉曼模式的實驗研究，闡述了表面受激拉曼散射的產(chǎn)生和及其對微腔拉曼激射過程促進作用。
沈曉欽為第一作者，他和南加州大學(xué)Andrea Armani為共同通訊作者，阿肯薩斯大學(xué)Wei Zhao提供模型分子的DFT拉曼光譜模擬。該工作的實驗部分在南加州大學(xué)完成，表面受激拉曼模型的分析確立工作在上海科技大學(xué)期間完成。
近年來，沈曉欽專注于表面分子與高Q微腔的協(xié)同作用，致力于微腔表面的新物理、新性能和新調(diào)控技術(shù)的探索研究，取得了顯著的初步成果。前期研究中，發(fā)現(xiàn)高Kerr系數(shù)單分子層能夠調(diào)控并顯著增強微腔的光參量振蕩過程及基礎(chǔ)頻率梳產(chǎn)生。研究成果發(fā)表在Science子刊Science Advances(Sci. Adv., 2018, 4, eaao4507) 。除了本次Nature Photonics的工作成果之外，沈曉欽回國加入上海科技大學(xué)后，與合作者進一步研究了表面分子修飾微腔的三次諧波與和頻光轉(zhuǎn)換與調(diào)控。研究成果以封面報道和編輯推薦的形式發(fā)表在近期的Physical Review Letters（Phys. Rev. Lett. 2019, 123,73902）上。
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