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  國際權威期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition, Angew）在線發表了武漢大學化學與分子科學學院鄧鶴翔教授的最新研究成果。該工作探究了金屬有機框架MOF催化性能的關鍵因素，揭示了催化活性中心之間的距離與轉化率之間的定性和定量關系，并實現室溫高效光催化氮雜環化合物去氫反應。

  在化學反應中，催化活性位點的空間分布對于催化劑整體的活性有重要影響。無機催化劑的設計合成通常會圍繞材料的形貌、顆粒的大小、孔隙率、比表面積、孔的幾何特征、活性位點的密度等方面討論其對于催化反應活性的影響，這些影響因素都至關重要，但也較為紛繁復雜，成為催化劑結構設計的壁壘。此項研究嘗試將紛繁的影響因素歸一到距離這一基本物理指標上，研究活性位點之間的距離對催化性能的影響。研究者利用金屬有機框架（metal-organic framework，簡稱MOF）的結構高度有序和組分結構精確可調的特性，以基于相同活性有機配體構筑的六種不同的MOF為對象，在涉及多步反應的光催化體系中，系統的探究了活性中心在MOF晶態結構中的微觀距離對其宏觀催化性能的影響。揭示了光催化反應活性（turnover frequency, TOF）隨活性中心之間的距離（inter active site distance）減小而增加的規律，并建立合理的公式定量描述其具體關系。通過在某些特定的晶體結構的位點上的制造缺位的方法，研究者進一步設計合成了一系列的Jenga MOF，發現了使其催化活性超越“距離—性能”線性關系的方法。這些探索和發現為無機催化劑的設計合成提供了更為豐富的選擇。

  此外，利用卟啉基化合物的光催化性能，研究者發現了其具有在室溫下利用可見光催化非受體參與的有機物放氫反應（Acceptorless Dehydrogenation）的性能，而之前的催化劑大多需要在高溫下（大于120攝氏度）才有活性；MOF作為異相催化劑催化液態有機儲氫材料（liquid organic hydrogen carrier, LOHC）的氫氣釋放，其優點是利用可見光而不需要提供額外的熱源，有助于減少車載LOHC的供氫環節中的能量損耗，具有一定的商業價值。

  論文題目為“Metal-organic frameworks for the exploitation of distance between active sites in efficient photocatalysis”。通訊作者鄧鶴翔教授為武漢大學化學與分子科學學院教授，第一作者為2017級博士宮煊和2017級碩士舒于飛。該工作獲得了國家自然科學基金，國家重點研發計劃，和武漢大學創新團隊項目的資助，武漢大學大型儀器共享平臺以及武漢大學測試中心的支持。課題組網站：http://hdeng.whu.edu.cn/。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915537