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  近日，北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院劉惠玉教授團(tuán)隊(duì)和中國科學(xué)院化學(xué)研究所黃志軍博士合作，開發(fā)了一種具有光動(dòng)力、過氧化氫催化分解能力以及可降解性能的一維孔結(jié)構(gòu)的納米鈀片（H-Pd NSs），該H-Pd NSs在近紅外光激發(fā)下能夠?qū)崿F(xiàn)光熱/光動(dòng)力協(xié)同治療腫瘤。此外，由于一維孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，H-Pd NSs亦能夠高效催化過氧化氫分解產(chǎn)生大量氧氣，克服腫瘤乏氧，增強(qiáng)光動(dòng)力治療效果，并在生理介質(zhì)中快速降解。相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.（DOI: 10.1021/jacs.9b12929）。本文第一作者是北京化工大學(xué)生命學(xué)院碩士研究生李閃閃、顧凱和國家納米中心王會(huì)博士，劉惠玉教授和黃志軍博士為本文的通訊作者，國家納米中心施興華研究員團(tuán)隊(duì)在理論計(jì)算方面提供了重要幫助。

  雙光療（光熱/光動(dòng)力治療，PTT/PDT）功能性納米診劑相比于單一的光熱劑或光敏劑，由于其更加理想的治療效果，在癌癥治療領(lǐng)域得到廣泛的關(guān)注。然而，乏氧是腫瘤微環(huán)境的重要特征之一，PDT療效受限于腫瘤的乏氧微環(huán)境，并且持續(xù)的氧氣損耗會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致血管損傷加速腫瘤擴(kuò)散惡化。此外，大部分已報(bào)道的雙光療納米診劑是由兩個(gè)或多個(gè)功能性單體整合而成，結(jié)構(gòu)復(fù)雜、合成繁瑣，因此，開發(fā)可糾正腫瘤乏氧微環(huán)境的單組分雙光療納米診劑是一項(xiàng)技術(shù)難題。為此，劉惠玉教授團(tuán)隊(duì)利用氧化刻蝕策略，在鈀納米片（Pd NSs）表面構(gòu)建大量一維孔結(jié)構(gòu)，開發(fā)了具有光動(dòng)力性能的生物可降解的多孔鈀納米片（H-Pd NSs）。該生物材料具有如下特色：1）具有較高的光熱轉(zhuǎn)換效率，且在近紅外光觸發(fā)下，H-Pd NSs能夠高效敏化氧氣生成單線態(tài)氧，實(shí)現(xiàn)單組分雙光療診劑的成功構(gòu)建；2）一維孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建使H-Pd NSs暴露出大量活性Pd(100)晶面，催化過氧化氫分解產(chǎn)生大量氧氣，可高效調(diào)節(jié)腫瘤乏氧微環(huán)境；3）Pd NSs的體內(nèi)降解行為利于其未來向臨床轉(zhuǎn)化。

圖1. 具有光熱光動(dòng)力功能單組分可降解特性的H-Pd NSs用于癌癥治療的示意圖

  體外和體內(nèi)研究表明，H-Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性、生物相容性和腫瘤特異性蓄積。在近紅外光激發(fā)下，能夠?qū)崿F(xiàn)PTT/PDT協(xié)同治療，高效地抑制腫瘤生長。這項(xiàng)工作揭示了活性晶面與光動(dòng)力性能之間的關(guān)系，為多功能單組分金屬基納米診劑的設(shè)計(jì)與構(gòu)建提供了參考。

圖2. H-Pd NSs的制備以及形貌表征

  要點(diǎn)：H-Pd NSs是一種制備工藝簡(jiǎn)單、可控、粒徑均一的納米片層結(jié)構(gòu)，表面具有大量有序一維孔結(jié)構(gòu)，其最大暴露晶面為Pd(111)晶面，厚度為2.1 nm左右。

圖3. H-Pd NSs表面一維孔結(jié)構(gòu)形成機(jī)理探究

  要點(diǎn)：納米片表面Pd原子被氧化成PdO分子，并在溶液中溶解從納米片表面除去。當(dāng)溴離子加入，優(yōu)先吸附在Pd(100)晶面，一定程度上阻止了表面Pd原子的氧化過程。在表面Pd原子緩慢蝕刻后，高活性晶面，如Pd(100)和Pd(110)晶面暴露在氧化劑中，刻蝕速率增加。同時(shí)，溴離子的選擇性結(jié)合保護(hù)了Pd(100)晶面，導(dǎo)致了對(duì)角(110)方向的各向異性刻蝕，最終在納米鈀片中形成了具有Pd(100)活性晶面的一維孔結(jié)構(gòu)。

圖4. H-Pd NSs光熱、光動(dòng)力以及催化性能的表征

  要點(diǎn)：相比于Pd NSs（30.9%），H-Pd NSs具有更高的光熱轉(zhuǎn)化效率（35.1%）。在近紅外光激發(fā)下H-Pd NSs能夠高效敏化氧氣生成單線態(tài)氧，其催化過氧化氫分解成氧氣的能力，進(jìn)一步增強(qiáng)了其光動(dòng)力效果。通過模擬計(jì)算證明其光動(dòng)力性能與活性Pd（100）晶面暴露相關(guān)。

圖5. H-Pd NSs以及Pd NSs在體外模擬生理?xiàng)l件下的降解行為

  要點(diǎn)：與Pd NSs相比，在模擬體液和模擬溶酶體液中，暴露更多Pd（100）晶面的H-Pd NSs降解速度更快。

圖6. 驗(yàn)證H-Pd NSs細(xì)胞水平PTT/PDT協(xié)同治療效果

  要點(diǎn)：H-Pd NSs能夠高效地被4T1細(xì)胞內(nèi)化，并表現(xiàn)出相對(duì)良好的生物安全性。經(jīng)近紅外光照射，能夠有效地實(shí)現(xiàn)PTT/PDT協(xié)同治療。

圖7. 驗(yàn)證H-Pd NSs在4T1模型中的抗腫瘤效果

  要點(diǎn)：H-Pd NSs有效在小鼠腫瘤部位積累并克服腫瘤乏氧。在4T1皮下瘤模型中實(shí)現(xiàn)了99.7%的腫瘤抑制率和體內(nèi)降解。

  論文鏈接：http://dx.doi.org/10.1021/jacs.9b12929

  劉惠玉教授，北京化工大學(xué)博士生導(dǎo)師，國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者。2007年獲得中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所博士學(xué)位，畢業(yè)后留所工作。2015年被聘為北京化工大學(xué)生命學(xué)院教授，加入“軟物質(zhì)科學(xué)與工程高精尖創(chuàng)新中心”與“有機(jī)無機(jī)復(fù)合材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室”。長期從事納米生物材料的合成，在光控腫瘤治療方向取得了重要進(jìn)展。先后主持5項(xiàng)國家自然科學(xué)基金。在Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，ACS Nano等國際期刊發(fā)表論文80余篇，引用4800余次，當(dāng)期1% ESI高被引論文7篇，H因子33。兼任SCI期刊Journal of Nanoscience and Nanotechnology專刊客座編輯，生物化工青年工作委員會(huì)委員，中國生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)青年委員會(huì)委員，北京粉體技術(shù)協(xié)會(huì)第二屆理事會(huì)理事，北京生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)組織工程專業(yè)委員會(huì)委員，納米毒理委員會(huì)青年委員，中國醫(yī)藥生物技術(shù)協(xié)會(huì)納米生物技術(shù)分會(huì)常務(wù)委員。曾獲中國科學(xué)院盧嘉錫青年人才獎(jiǎng)，中國科學(xué)院“青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)”首屆優(yōu)秀會(huì)員，北京市科技新星等榮譽(yù)稱號(hào)。

  劉惠玉課題組網(wǎng)頁：http://www.liuhuiyugroup.com