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  刺激響應(yīng)性聚合物能夠根據(jù)環(huán)境的改變而展現(xiàn)出截然不同的性能，因而在很多領(lǐng)域，特別是藥物傳遞以及可控釋放方面具有巨大的應(yīng)用價(jià)值。目前，刺激響應(yīng)性聚合物的合成大多集中于新穎且高效的刺激響應(yīng)性能的研究，很少關(guān)注聚合物材料本身的生物相容性以及生物可降解性，因此很大程度上制約了其在可控傳遞釋放以及組織工程領(lǐng)域的進(jìn)一步應(yīng)用。如何從生物相容性的結(jié)構(gòu)單元出發(fā)合成具有優(yōu)異刺激響應(yīng)性能的聚合物材料，從根本上實(shí)現(xiàn)其在醫(yī)藥領(lǐng)域方面的進(jìn)一步應(yīng)用是一項(xiàng)亟需解決的重要難題。

  該工作從聚合單體出發(fā)，首次合成具有光響應(yīng)性能的NB-NTA單體：將肌氨酸（Sar）和N-丁基甘氨酸（NBG）單元引入到聚合鏈中，通過NTA開環(huán)聚合法合成具有光響應(yīng)以及溫敏性兩嵌段聚類肽(P(Sar-r-NBG)-b-PNB)。該聚合物具有優(yōu)良的生物相容性，也有雙重刺激響應(yīng)性能。采用相同的聚合單體，該工作還合成了具有光響應(yīng)性的三嵌段聚類肽(PSar-b-NBG-b-PNB)，并深入研究具有相同組成但不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的嵌段聚類肽之間性能的差異。

圖一：雙重響應(yīng)性兩嵌段聚類肽的合成。

  在照射254 nm的紫外光后，兩嵌段聚類肽中PNB嵌段主鏈上N原子所連接的硝基苯基團(tuán)離去，親油性的PNB嵌段隨之轉(zhuǎn)變?yōu)橛H水性嵌段PIDA，從而使嵌段聚類肽從兩親性聚合物變?yōu)殡p親水性聚合物。加之以聚合物材料本身的生物相容性能，其有望在可控藥物釋放領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。而且另一嵌段P(Sar-r-NBG)具有溫敏性，在特定溫度變化下能夠從親水性轉(zhuǎn)變成為疏水性嵌段，且其濁點(diǎn)能夠根據(jù)重復(fù)單元的比例變化來調(diào)控，再次賦予該聚合物可控的溫度刺激響應(yīng)特性。

圖二：兩嵌段聚類肽的雙重刺激響應(yīng)性能示意圖。

  值得一提的是，得益于聚合物嵌段PNB的結(jié)晶性能，該兩嵌段聚類肽能夠在水溶液中自組裝形成具有非常特殊結(jié)構(gòu)的組裝體。如圖所示，在稀溶液中其球形組裝體結(jié)構(gòu)的邊緣位置始終存在一個(gè)棒狀組裝體。隨著濃度的增加，棒狀組裝體的長度在不斷增加，經(jīng)過退火處理后該組裝體轉(zhuǎn)變成具有十幾微米長的線形組裝體，展現(xiàn)出優(yōu)異的組裝性能。

圖三：嵌段聚類肽組裝體的透射電鏡圖。

  以上研究成果近日發(fā)表于Macromolecules，論文第一作者是浙江大學(xué)博士研究生李瑤（現(xiàn)在是紹興大學(xué)講師），浙江大學(xué)凌君教授和德國耶拿大學(xué)Felix Schacher教授為共同通訊作者。

  原文鏈接：Yao Li, Jessica C. Tom, Philip Biehl, Jun Ling*, Felix H. Schacher*. Block polypeptoids: Synthesis, characterization, and response towards irradiation with UV light and temperature. Macromolecules, 2020, DOI: 10.1021/acs.macromol.0c00654

  https://doi.org/10.1021/acs.macromol.0c00654