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  許多生物材料，如貝殼珍珠母、骨頭和牙齒等，由簡單的化學(xué)成分組成，通過構(gòu)筑從納米/微米到宏觀尺度的復(fù)雜有序結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了輕質(zhì)、高強(qiáng)、高韌等優(yōu)異性能。近年來，人們開發(fā)了多種方法來模仿生物材料的微觀結(jié)構(gòu)，以制備高性能仿生結(jié)構(gòu)材料。冰模板法（定向冷凍法）是一種有效制備仿生結(jié)構(gòu)材料的方法，因其將易于去除的冰晶作為模板，并具有微觀結(jié)構(gòu)可調(diào)控性強(qiáng)、原料適用范圍廣、可制備大尺寸材料等優(yōu)勢，受到了廣泛的關(guān)注。將冰模板法應(yīng)用于陶瓷、金屬、碳材料、高分子等材料體系，已經(jīng)制備出了具有導(dǎo)電、導(dǎo)熱、電磁屏蔽、自修復(fù)等不同功能的高性能仿生結(jié)構(gòu)材料，展示了廣泛的應(yīng)用前景。

  在冰模板法中，冰晶在冷源表面成核并沿著溫度梯度方向生長，所得多孔材料的結(jié)構(gòu)簡單地復(fù)制了冰晶的形態(tài)。因此，控制冰晶的成核和生長對多孔材料的結(jié)構(gòu)和功能至關(guān)重要。通過調(diào)節(jié)降溫速率、設(shè)計溫度梯度、利用磁場誘導(dǎo)等方式可以在一定程度上控制冰晶的成核和生長。但是，這些方法還難以實現(xiàn)有效的結(jié)構(gòu)調(diào)控，在結(jié)構(gòu)有序度和材料加工尺寸方面，還無法滿足對高性能仿生結(jié)構(gòu)材料的設(shè)計和制備需求。

  針對這一挑戰(zhàn)，浙江大學(xué)柏浩課題組開發(fā)了一種新的結(jié)構(gòu)調(diào)控方式。通過在二維的冷源表面設(shè)計浸潤性梯度來調(diào)節(jié)冰晶的成核和生長（圖1）。使用均勻浸潤性表面進(jìn)行冷凍，只得到了短程有序的片層結(jié)構(gòu)（圖1A-D）。使用具有線性浸潤性梯度的表面進(jìn)行冷凍，可以有效制備具有長程有序片層結(jié)構(gòu)的三維多孔材料（圖1E-F）。

圖1. 表面浸潤性對冰模板法得到的多孔材料結(jié)構(gòu)的影響。

  該團(tuán)隊通過對冷凍過程進(jìn)行原位觀察（視頻1），提出了冷凍過程中表面的浸潤性梯度對冰晶成核和生長的調(diào)控機(jī)理。

視頻1. 基于均勻親水表面和浸潤性梯度表面進(jìn)行冷凍時，冷凍過程的原位觀察。

  利用表面浸潤性梯度豐富的可設(shè)計性，該團(tuán)隊嘗試制備了一般方法難以實現(xiàn)的復(fù)雜有序結(jié)構(gòu)。例如，使用具有垂直線性浸潤性梯度和徑向浸潤性梯度的表面進(jìn)行冷凍，可以分別得到交叉排列的片層結(jié)構(gòu)和以同心圓方式排列的片層結(jié)構(gòu)（圖2）。通過上述多孔材料制備的仿生復(fù)合材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的力學(xué)性能。

圖2. 表面浸潤性梯度的可設(shè)計性展示。

  該工作為通過冷源表面設(shè)計，調(diào)控冰模板法制備具有復(fù)雜有序結(jié)構(gòu)和優(yōu)異性能的仿生材料提供了新的可能。

  以上成果發(fā)表在Science Advances (Sci. Adv. 2020, 6, eabb4712)上。浙江大學(xué)博士生趙妮芳和李萌為共同第一作者，柏浩研究員為通訊作者。

  原文鏈接：https://advances.sciencemag.org/content/6/31/eabb4712

  課題組網(wǎng)站：https://person.zju.edu.cn/bai/