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  絲蛋白是構成蜘蛛絲、蠶絲等天然纖維材料的主要物質，以其超高的強度、延展性、生物相容性以及可降解等優(yōu)越性能，引起了人們的廣泛關注。絲蛋白原纖維一般由兩種主要結構域組成：β片納米晶體和無定形結構（圖1）。其中β片納米晶體是一種由氫鍵網絡連接起來的多肽鏈組成的高度有序結構。它們通過獨特的微觀結構設計，使得絲蛋白具有優(yōu)異的力學性能。一般認為，β片長度在2-3nm時具有最佳剪切強度，但這無法解釋自然界中絲蛋白內存在大量長度為10-20 nm左右的β片晶體。此外，Weibull統(tǒng)計模型預測纖維材料的強度隨其長度增加而減弱。因此，一個關鍵的問題是，絲蛋白是如何通過這么長的β片晶體獲得優(yōu)異的強度的? 或者說，外部載荷對β片晶體中氫鍵網絡的穩(wěn)定性有何影響?目前這些問題還沒有得到解答。

圖1. 絲蛋白結構示意圖。(a, b) 從宏觀到納米尺度的絲蛋白結構示意圖。(c) β片的分子結構。(d) β片內由氫鍵網絡連接起來的多肽鏈結構。

  最近，浙江大學李德昌、季葆華課題組在Nano Letters上報道了一種異于金屬的超長β片納米晶體失效行為，提出β片納米晶體的微觀結構設計策略，可以避免由于β片納米晶體長度增加而導致的強度減弱。

  首先，課題組使用分子動力學模擬，發(fā)現了β片納米晶體與長度有關的失效模式，其失效行為按其特征尺寸可分為三種模式，如圖2所示。他們發(fā)現，長度較短的β片在剪切載荷作用下界面上氫鍵同時斷裂，表現為一種均勻破壞的行為；中長度β片受載荷時界面上氫鍵依次斷開，以裂紋擴展的形式斷裂；而超過 ~10nm的超長β片展現了新的斷裂形式，多個微裂紋在界面依次形核、移動與堆積，這些微裂紋將原本連續(xù)的氫鍵陣列分割成多個片段，使得長β片也可以獲得高強度（圖3）。微裂紋形核與堆積是由于裂紋尖端的氫鍵斷裂和裂紋后面的氫鍵重組這兩個過程協(xié)調完成的。這種發(fā)現于超長β片晶體中的材料強化機制類似于金屬中的位錯成核、發(fā)射和堆積。

圖2. β片納米晶體的強度與長度的關系。

圖3. 不同長度β片納米晶體的剪切失效行為。(a, b, c) 短β片，長度為2.1 nm。(d, e, f) 中長度β片，長度為5.6 nm。(g, h, i) 超長β片，長度為42 nm。

  接下來，為了理解多裂紋形核機制課題組基于β片的微觀結構，建立了彈性-統(tǒng)計力學模型，分析了β片晶體的特征尺度和肽鏈剛度對β片晶體中氫鍵網絡穩(wěn)定性的影響（圖4）。該模型預測了β片長度依賴的剪切失效模式和行為。當β片長度超過某個臨界值時，氫鍵的存活概率在剪切界面的分布呈近似周期分布。該模型還預測了氫鍵片段和微裂紋的長度取決于肽鏈的拉伸剛度，氫鍵片段和微裂紋的長度都隨著肽鏈剛度的降低而減小。

圖4. (a-d) β片納米晶體的剪切失效行為的彈性-統(tǒng)計力學模型。(e, f) 肽鏈的拉伸剛度對β片剪切失效行為的影響。 (g, h) β片長度對其剪切失效行為的影響。

  這一新的機理將為構建兼具功能和結構的超強高分子材料提供理論指導。相關論文發(fā)表在Nano Letters上，浙江大學李德昌副教授為文章的第一作者，季葆華教授為通訊作者，北京理工大學博士研究生王乾春和碩士研究生徐昌建參與了該工作。該論文工作還獲得了新加坡高性能計算研究所張永偉教授和程淵教授的大力支持。

  李德昌、季葆華課題組一直從事生物納米仿生材料和細胞分子力學領域的研究工作。上述生物絲蛋白強韌化新機制與絲蛋白晶體結構中氫鍵的斷裂/重結合行為有關，課題組前期相關工作發(fā)現生物單分子鍵的斷裂強度在超低加載速率下呈現飽和狀態(tài)（斷裂強度不隨加載速率變化而變化），與經典的理論模型預測不同。通過分析發(fā)現，經典的理論模型沒有考慮分子鍵斷裂后可能重新成鍵的物理機理。在加載速率比較高的情況下，單分子鍵在斷裂后重新成鍵的概率比較小，斷裂強度隨加載速率降低而減小。但是，隨著加載速率的下降，單分子鍵重新形成的概率逐漸增加。在超低加載速率下，斷裂強度不再隨加載速率變化而變化（Phys. Rev. Lett. 112, 078302）。本次研究發(fā)現β片納米晶體的斷裂強度也與加載速率有關，而且在加載速率低于臨界速度后也出現與加載速率無關的行為。另外，生物絲蛋白的力學性能與其復雜的微觀網絡結構密切相關。李德昌、季葆華課題組與新加坡南洋理工大學陳曉東教授研究團隊合作將高韌性材料蜘蛛絲改良，引入導電聚合物和碳納米管，加強了生物絲蛋白微觀網絡結構的連接，使蜘蛛絲同時具有高韌性和高電導率，使其韌性值達到420 MJ/m³，電導率達到1077 S/cm，性能超過目前的導電材料（Nat. Commun. 2020, 11, 1332）。

  上述研究工作豐富了人們對生物絲蛋白材料物理性能與其微觀結構關系的理解，并為該材料的工程應用提供了新思路。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c02968

  相關文獻：

  https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.112.078302

  https://www.nature.com/articles/s41467-020-14988-5