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  基于半導體共軛聚合物和受體混合制備的有機太陽電池在材料的合成和器件工藝上目前都已取得了很大的成就，新型的非富勒烯電子受體近幾年來也受到越來越多的關注，有機太陽電池的效率不斷被刷新，非富勒烯有機太陽單結的電池效率已超過18%。目前高效有機太陽電池的制備普遍采用鹵代芳烴溶劑，例如氯仿、氯苯、二氯苯等。但這些溶劑都有很高的毒性，在器件制備過程中如果長時間接觸，會對研究人員的健康帶來很大的危害。而且這些溶劑直接排放到大氣中，也會造成對環境的污染和危害。從制備成本的角度來看，這些溶劑的成本價格也很高。這些不利因素限制了鹵代溶劑在有機太陽電池制備的大規模生產和工業化應用，并且和現在綠色化學的宗旨是背道而馳的。因此以健康和環保為出發點，發展低毒性甚至無毒的非鹵代芳烴溶劑去制備有機太陽電池是迫在眉睫，也是有機太陽電池走向商業化的必經之路。

  近日，南方科技大學何鳳教授課題組在含三氟甲基的高效受體BTIC-CF₃-γ（F. He, Joule 2020, 4, 688-700）基礎上，通過不對稱策略，結合氯取代的獨特性質和優勢，合成了新的高性能受體材料BTIC-2Cl-_γCF₃。通過調控端基與中心核之間的分子間相互作用，兩個不同端基的分子間相互作用結合在一起，最終形成的分子能在大多數溶劑中充分溶解（甚至無鹵素溶劑），從而滿足生態兼容的器件制備要求。選用PBDB-TF作為給體，利用甲苯作為加工溶劑，制備的有機太陽電池效率高達16.31%。通過三元共混策略，甲苯加工的器件效率提升至17.12%。在Ag電極為15 nm時，制備的半透明電池在24.45%的透射率下，效率高達13.06%。分子中氯取代和三氟甲基的相互作用，有效調控了分子的聚集形態，使BTIC-2Cl-_γCF₃ 成為生態相容溶劑加工的高效光伏材料。通過對分子單晶結構的分析（圖1），每個橢圓框架結構由6個相互作用的分子組成，包括端基間 (J-aggregations)和核與核之間 (H-aggregations)的相互作用，以及非共價的F??S、F??O、Cl??S、Cl??O等相互作用。因此，形成得了由多個長度為26.6 ?、寬度為17.2 ?的橢圓框架組成的三維網絡結構。BTIC-2Cl-_γCF₃的三維構型可有利于更加高效的電荷傳輸,提高器件的光電轉換性能。

圖1. (a) BTIC-2Cl-_γCF₃, PBDB-TF 和 PC₇₁ThBM的分子結構；(b) BTIC-2Cl-_γCF₃單晶結構；(c) 分子的π???π相互作用；(d) 單個橢圓框下的單晶結構；(d) 單個橢圓框下分子間相互作用；(f) c 軸方向上和 (g) c* 軸方向上3D網絡堆積結構。

  此外，通過同步輻射光源的掠入射X射線衍射（GIWAX）研究發現（圖2(a)-(d)），二元和三元的混合膜具有相似的衍射花樣，都表現出良好的形貌堆積信息。聯合前面的單晶數據分析，BTIC-2Cl-_γCF₃分子的堆積方式在混合膜中得到了部分保留。圖2(e)-(f)的器件穩定性測試表明，二元和三元器件都表現出很優異的穩定性。在氮氣保護的手套中貯藏720小時后，仍能維持初始效率的95%。在同樣時間的持續光照下，三元器件的效率仍超過15%。因此，基于BTIC-2Cl-_γCF₃的材料體系具有很大的商業化前景。

圖2.二元 (a) 和三元 (b) 薄膜的GIWAX衍射花樣；垂直平面 (c) 和平面內 (d) 的對應曲線圖；甲苯加工的器件貯藏穩定性 (e) 和 光穩定性 (f)。

  低帶隙受體BTIC-2Cl-_γCF₃在近紅外區域有很強的吸收，使可見光盡可能多地穿透，非常適合制備半透明器件。圖3(a)-(c)為甲苯制備的三元半透明器件的J-V、EQE和透射率曲線。在平均透射率為24.5%的條件下， 15 nm  Ag的半透明器件效率高達13.06%。為了量化制備半透明器件的視覺外觀，圖3(e) 顯示了器件的CIE色坐標。圖3f為通過半透明器件拍攝的室外圖像。從照片上看，半透明器件展示了良好的清晰度、色覺和透明度。這些結果表明，BTIC-2Cl-_γCF₃是半透明光伏建筑一體化產品中很有前途的材料。

圖3.不同Ag電極厚度下，甲苯加工的三元器件的 (a) J-V, (b) EQE, and (c) 透射曲線；(d)近年來效率超10%的半透明有機太陽電池；(e) 器件的CIE坐標圖；(f) 通過半透明器件拍攝的戶外照片。

  該成果以研究論文形式發表在國際化學旗艦期刊Angewandte Chemie International Edition （10.1002/anie.202013053）上。該工作的第一作者為課題組研究助理教授陳暉，博士生賴寒健和陳子毅博士，通訊作者為南方科技大學化學系與深圳格拉布斯研究院何鳳教授。該研究得到了南方科技大學啟動經費、國家自然科學基金、廣東省引進創新科研團隊、深圳市科創委以及深圳格拉布斯研究院和南方科技大學分析測試中心的大力支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013053

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