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  生物組織（如血管，晶狀體，細胞外基質等）在受機械應力發生形變或損壞時，會采取應變-硬化或自修復的自我保護機制來維持組織結構的完整性與功能性。開發同時具有應變-硬化與自修復功能的仿生水凝膠材料在構建人工組織與軟體器件中具有重要意義。近年來，雖然基于自修復水凝膠的研究已取得巨大進展，然而，同時具有應變-硬化與自修復功能的仿生水凝膠在以往的研究中很少被報道。目前為止，絕大多數具有應變-硬化特性的凝膠材料主要基于半柔性生物高分子網絡以及通過小分子或寡聚物自組裝得到的半柔性高分子網絡，而在柔性水凝膠網絡中實現應變-硬化的特性仍具有很高的挑戰。

  近日，加拿大阿爾伯塔大學Hongbo Zeng（曾宏波）教授課題組報道了一種同時具有應變-硬化與自修復功能的仿生動態柔性水凝膠。首先，通過制備乳糖醛酸基功能化單體（LAEMA）并將其與丙烯酰胺（AM）進行自由基聚合得到乳糖醛酸基功能化的聚丙烯酰胺，再將其與硼酸基化聚乙二醇（DPB-PEG）混合，通過硼酸與二醇的反應，從而構筑基于動態硼酸酯交聯的柔性水凝膠網絡（圖1）。

圖1. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠合成示意圖。

  該水凝膠的仿生應變-硬化特性異于絕大多數柔性水凝膠網絡的應變-軟化性質。這種應變-硬化的特性可歸因為形變過程中聚乙二醇的非線性拉伸與有限延展性（圖2）。這種應變-硬化的機械響應性可以通過改變硼酸-二醇摩爾比、聚合物濃度、凝膠溫度、聚乙二醇鏈長實現精細調控。

圖2. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的應變-硬化機理示意圖。

  由于硼酸酯的動態性，該水凝膠可在數秒內完成自修復過程，并完全保留應變-硬化的機械響應能力。作者通過表面力儀（Surface Forces Apparatus）進一步研究了該凝膠基于硼酸-二醇動態分子間作用力的自修復機理 （圖3）。

圖3. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的自修復性能及硼酸-二醇動態分子間作用力。

  基于該水凝膠優異的生物相容性與仿生機械性能，該凝膠可被用為人工細胞外基質實現3D細胞培養 （圖4）。該工作為具有生物組織自我保護功能的仿生材料設計提供了新思路。

圖4. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠用于3D細胞培養。

  一成果近期以“Dynamic Flexible Hydrogel Network with Biological Tissue-like Self-Protective Functions”為題發表在Chemistry of Materials上，文章的第一作者是博士生汪聞達，通訊作者為曾宏波教授和Ravin Narain教授 (阿爾伯塔大學)。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03526