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  柔性電子器件越來越受到科學界、工業界的關注。親膚透氣、優異生物相容性的聚硅氧烷具有應用于柔性電子器件中柔性基底的巨大潛力。但是，在聚硅氧烷熱塑性彈性體的制備中仍存在機械性能（拉伸強度和拉伸韌性）和自修復性能難以兼顧的難題。

  近年來，華南理工大學陳玉坤研究員先進彈性體課題組在多功能熱塑性有機硅材料的設計與研究中做了許多努力。前期研究中，通過具有梯度T_g特征的相分離結構的設計，構筑了兼具形狀記憶功能和自修復功能的熱塑性有機硅材料（Journal of Materials Chemistry A, 2020,? 8(32):? 16376-16384），如圖1所示。

圖1. 以聚酰亞胺為連續相、聚硅氧烷為分散相的相分離結構（a），DSC表征相分離結構的梯度T_g特征（b），熱塑性有機硅材料的形狀記憶（c）和自修復（標尺：200μm）（d）

  近期，針對聚硅氧烷熱塑性彈性體機械性能（拉伸強度和拉伸韌性）和自修復性能難以兼顧的難題，基于金屬配位鍵設計合成了一種強而韌、可修復的聚硅氧烷熱塑性彈性體（PDMS-DAP@Fe-x），合成流程圖如圖2所示。

圖2. 聚硅氧烷熱塑性彈性體的合成流程圖

  金屬配位鍵不僅起到交聯的作用，而且在庫侖力作用下聚集形成納米離子簇，充當納米填料而有效地補強超分子網絡，實現優異的拉伸強度（2.81 MPa）；同時，在拉伸過程中，由于連續的斷裂-重組有效地耗散應變能，材料具有極高的拉伸韌性（32 MJ/m³）和斷裂伸長率（1475%），如圖3所示。

圖3.（a）PDMS-DAP@Fe-0（a1）、PDMS-DAP@Fe-1/5（a2）、PDMS-DAP@Fe-1/3（a3）和PDMS-DAP@ Fe-1（a4）的TEM照片，比例尺：100nm；（b）PDMS-DAP@Fe-0彈性體的應力-應變曲線；（c）PDMS-DAP@Fe-x彈性體的拉伸韌性和100％應變處的拉伸應力；（d）PDMS-DAP@Fe-1/3拉伸過程實物照片

  分子間相互作用（氫鍵和配位鍵/離子簇）具有熱可逆性。當斷面接觸后，高分子鏈段在斷面擴散，分子間相互作用可在一定溫度下斷裂-重組，因此該彈性體具有自修復性。以PDMS-DAP@Fe-1/3為例，作者研究了其自修復性能，發現其在70 oC下自修復24h時拉伸強度修復效果接近90%，達到2.5MPa，修復48h后幾乎完全修復。

圖4.（a）初始的和70 oC下修復不同時間的PDMS-DAP@Fe-1/3彈性體的應力-應變曲線；（b）PDMS-DAP@Fe-1/3彈性體在70 oC下修復不同時間的偏光顯微鏡：（b1）0 h，（b2）12h，（b3）24 h和（b4）48h，比例尺：200μm

  由此，以制備的PDMS-DAP@Fe-1/3聚硅氧烷熱塑性彈性體作為基底材料，利用彈性體的自修復功能和表面噴涂結合，探索了其在柔性電子器件中的應用，器件具有良好的力學-電性能自修復能力。

以上相關成果近日發表在ACS Applied Materials & Interface (DOI: 10.1021/acsami.0c15552)上。論文的第一作者為華南理工大學機械與汽車工程學院博士生范劍鋒，通訊作者為陳玉坤研究員。

  論文鏈接：

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/ta/d0ta05725h

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c15552