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  軟、濕表面之間可控的粘接能力對自然生物的生存和發展至關重要。例如，強韌粘接使得樹蛙可以停留在垂直壁面上，而有效的脫粘機制又使得樹蛙可以在壁面上輕松爬行。這種強韌粘接/按需脫粘之間的可切換設計可被廣泛應用于組織修復、傷口敷料、生物醫學設備及軟體機器人等領域。由于水凝膠具有優異的力學性能和良好的生物相容性，近年來國內外研究團隊針對水凝膠的粘接問題展開了廣泛而深入的研究，將水凝膠的粘接能提高到1000 J/m²的量級。相對于水凝膠的強韌粘接策略來說，水凝膠按需脫粘的實現仍然留有巨大的設計空間。目前水凝膠的脫粘都是通過破壞粘接界面的共價鍵實現的，但是這種方法需要針對特定的界面相互作用進行化學設計。因此，提出一種靈活且通用的設計策略同時實現水凝膠強韌粘接/按需脫粘的可切換將具有廣泛的實際應用價值。

  鑒于上述情況，研究人員提出了一種基于界面褶皺結構的形成和消除實現水凝膠之間可控粘接的設計策略。針對于水凝膠之間平滑的粘接界面，在外力加載時，裂紋沿平滑界面擴展，其能量耗散區集中于裂紋尖端。根據Lake-Thomas 理論，裂紋擴展需要的能量由破壞界面一層分子鏈需要的能量決定，能量耗散區的特征尺寸與高分子網絡結構特征尺寸相當，在10 nm的量級。在水凝膠的粘接界面引入具有特定方向的褶皺結構之后，裂紋將沿曲折的路徑發生擴展，引發更大的能量耗散區，其特征尺寸與褶皺的幅值尺寸相當，達到10-100 μm 的量級。因此，將平滑界面切換成褶皺界面可以實現水凝膠粘接的增強，反之將褶皺界面退化成平滑界面可以實現粘接的減弱。為了驗證這一策略，研究人員在兩片水凝膠之間引入了一層組分可調的聚合物薄膜，研究界面褶皺與氫鍵的協同作用對粘接能力的影響。通過預拉伸水凝膠粘接體形成界面褶皺并調控褶皺的特征（如方向、波長和幅值），研究不同的褶皺形貌對粘接強度和斷裂功的影響，實現了水凝膠之間的強粘接。通過補償拉伸消除褶皺結構，可控地減弱了水凝膠之間的粘接能力；褶皺結構的消除通過原位觀測界面形貌演化得到了驗證。最后，研究人員展示了這種可切換的粘接方法在軟器件修復方面的潛在應用。該設計策略為提出廣泛通用的水凝膠按需粘接方法提供了新的啟示。

圖1 基于褶皺的水凝膠按需粘接設計原理 (A) 水凝膠之間的平滑粘接界面示意圖，(B) 裂紋沿平滑界面的擴展過程，(C) 基于界面褶皺的粘接，(D) 裂紋沿褶皺界面的擴展過程

  研究人員首先展示了基于褶皺的可切換水凝膠粘接的設計原理。通過平滑界面和褶皺界面之間的轉換實現水凝膠之間強韌粘接和按需脫粘的切換，圖1展示了在兩種情況下粘接界面之間裂紋的擴展路徑及能量耗散區的特征。

圖2 褶皺的形成、調控和表征

  研究人員采用預拉伸的方法調控褶皺，通過改變預拉伸倍數調控褶皺的形貌特征（包括方向、波長、幅值），該操作方法靈活可控，如圖2所示。將聚合物薄膜放置在無預拉伸的水凝膠表面，內部形成隨機的褶皺形貌，而邊界由于更加自由的約束條件形成取向性的褶皺。將薄膜放在兩片均等預拉伸的水凝膠之間，干燥的聚合物薄膜吸水溶脹并與兩片水凝膠通過氫鍵形成粘接，之后釋放水凝膠，粘接體受到壓縮應力產生取向性的界面褶皺結構。褶皺的波長、幅值與預拉伸倍數有關；研究人員進一步通過顯微鏡觀察了穩態時界面褶皺形貌隨預拉伸倍數的變化。

圖3 基于褶皺的形成實現水凝膠粘接的增強

  隨后，研究人員在界面褶皺結構可控的基礎上，對不同界面形貌粘接體的粘接性能進行了表征，如圖3所示。通過搭接剪切法測試了四種不同界面形貌情況下水凝膠之間的粘接強度和脫粘功，包括平滑界面、隨機褶皺界面、平行褶皺界面、垂直褶皺界面。可以看出，與其他三種形貌相比，垂直褶皺界面的脫粘功明顯增大，且斷裂功與預拉伸倍數相關。此外，還研究了聚合物薄膜組分（即氫鍵）對粘接能力的影響。通過褶皺形貌和氫鍵協同調控水凝膠的粘接行為，實現水凝膠之間粘接失效模式（無粘接、界面失效和本體失效）的轉變。

圖4 基于褶皺的消除實現水凝膠粘接減弱

  最后，研究人員通過補償拉伸的方法消除水凝膠粘接界面的褶皺結構，原位觀察補償拉伸過程中界面褶皺的形貌演化，如圖4所示。褶皺消除后水凝膠粘接體的脫粘力明顯降低。本文還展示了這種可調控的水凝膠粘接策略在軟器件修復方面的應用。

  這一研究工作最近發表在Extreme Mechanics Letters上。論文第一作者是南科大-北大聯培博士研究生李奇，第二作者是南科大博士研究生張平；論文通訊作者為南方科技大學力學與航空航天工程系楊燦輝助理教授和洪偉教授；北京大學段慧玲教授為論文的共同作者。

  論文信息與鏈接

  Qi Li, Ping Zhang, Canhui Yang*, Huiling Duan, and Wei Hong*. Switchable adhesion between hydrogels by wrinkling, Extreme Mechanics Letters, 2021.

  10.1016/j.eml.2021.101193

  https://doi.org/10.1016/j.eml.2021.101193

  楊燦輝助理教授與洪偉教授合作，搭建了南方科技大學軟體力學實驗室，同時正在組建新團隊，長期招收推免直博生，碩、博士研究生，研究助理和博士后等；研究方向包括軟材料力學，水凝膠器件，界面粘接，新型軟材料設計與加工，柔性傳感器與驅動器，3D打印等。歡迎對相關研究方向感興趣的同學/博士/學者郵件聯系：yangch@sustech.edu.cn。請在郵件中做必要的自我介紹。