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  將無機(jī)納米填料分散到聚合物中是提高聚合物的機(jī)械、電學(xué)、光學(xué)和傳質(zhì)性能的有效手段之一。然而由于納米填料表面性質(zhì)與聚合物性質(zhì)的不匹配，容易導(dǎo)致納米顆粒在高分子基質(zhì)中分散度下降，甚至產(chǎn)生聚集。這一現(xiàn)象正是限制復(fù)合材料性能發(fā)揮的主要瓶頸之一。

  近年來，基于金屬有機(jī)框架(MOF)材料的混合基質(zhì)膜在氣體分離方面展現(xiàn)出極大的潛力。從理論上而言，MOF的均勻可調(diào)的孔道結(jié)構(gòu)能提升聚合物基質(zhì)對(duì)氣體的氣透性能和分離性能。但由于MOF顆粒與高分子的界面兼容性通常較差，MOF顆粒在復(fù)合膜中容易團(tuán)聚，從而導(dǎo)致膜的機(jī)械性能和傳質(zhì)性能下降。這極大的制約了新型混合基質(zhì)氣體分離膜的設(shè)計(jì)與開發(fā)。

  根據(jù)相似相溶的原理，一種理想的增加MOF顆粒在高分子基質(zhì)中分散度的方法是使用基質(zhì)高分子直接對(duì)MOF顆粒表面進(jìn)行表面修飾。這樣，由于MOF表面性質(zhì)和基質(zhì)高分子完全一致，能實(shí)現(xiàn)最佳的分散度。但由于MOF材料結(jié)構(gòu)多樣，很多MOF表面不具備合適的官能團(tuán)用于共價(jià)修飾。如何開發(fā)一種具有普適性的MOF表面修飾高分子的方法至今仍是困擾研究者們的一大難題。

  近日，上海科技大學(xué)李濤教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并開發(fā)了一種具有廣泛適用性的MOF表面修飾縮聚高分子的策略，并由此實(shí)現(xiàn)了MOF顆粒在混合基質(zhì)膜中的完美分散。縮聚高分子材料，例如聚酰亞胺（PI）、聚砜（PSF）、聚碳酸酯（PC）和自具微孔聚合物（PIM-1）等，是在分離膜領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。因此針對(duì)這類高分子的MOF表面修飾方法有著更實(shí)際的意義。該方法利用一種名為PgC₅Cu的金屬有機(jī)納米籠（MONC）作為橋梁，首先通過靜電吸附作用將尺寸僅2nm的PgC₅Cu快速均勻的吸附到MOF顆粒表面，然后通過PgC₅Cu顆粒表面裸露的24個(gè)Cu開放金屬位點(diǎn)（OMS）與PI高分子側(cè)鏈的羰基氧進(jìn)行配位交聯(lián)，最終實(shí)現(xiàn)MOF表面5-10nm厚的均勻高分子涂層。

  該工作進(jìn)一步把該方法拓展到其他未官能化的MOF（例如ZIF-8、ZIF-67、MOF-801）以及多種縮聚高分子（例如PSF、PC、PIM-1）均取得了類似的修飾效果。由此證明了此策略的普適性。

  最后，作者進(jìn)一步利用超薄切片結(jié)合透射電鏡（TEM）表征的方法比較了表面未修飾高分子、表面修飾了不匹配高分子以及表面修飾匹配高分子的MOF顆粒在高分子基質(zhì)中的分散度。結(jié)果表明當(dāng)MOF表面修飾的高分子與基質(zhì)相同時(shí)，顆粒在膜中的分散度相比其他對(duì)照組非但顯著提升，而且與Monte Carlo模擬的無聚集傾向的樣品結(jié)果高度吻合，由此進(jìn)一步驗(yàn)證了“相似相溶”策略的優(yōu)越性。

  該工作提出了一種具有廣泛適用性的MOF顆粒表面修飾縮聚高分子的策略，并由此解決了MOF顆粒在混合基質(zhì)膜中分散度差的問題。同時(shí)，文中所提出的Monte Carlo模擬方法建立了一套定量比較混合基質(zhì)膜中MOF顆粒分散度的標(biāo)準(zhǔn)。這為未來高性能混合基質(zhì)氣體分離膜的設(shè)計(jì)與制備提供了理論指導(dǎo)和新的設(shè)計(jì)思路。

  文章的第一作者是上海科技大學(xué)的碩士研究生李聰兒。

  論文信息：

  Coating the Right Polymer: Achieving Ideal Metal-Organic Framework Particle Dispersibility in Polymer Matrixes Using a Coordinative Crosslinking Surface Modification Method.

  Conger Li, Junhong Liu, Kexin Zhang, Songwei Zhang, Yongjin Lee, Tao Li* 

  https://doi.org/10.1002/ange.202104487