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  自變形水凝膠在軟機器人、柔性電子等領域具有重大應用價值，如何控制凝膠內部組成與應力分布是實現水凝膠三維變形的關鍵。通過光刻法可以構筑復雜的梯度結構，從而實現可控三維變形。但是，水凝膠網絡的梯度結構通常隨著化學反應的完成而永久固定。要實現不同的形狀變化并獲得新的三維構型，需要重新制備含有不同梯度結構的水凝膠。

  浙江大學高分子系鄭強教授、吳子良研究員團隊通過引入動態化學鍵，實現了水凝膠梯度結構以及三維構型的重復調控。該團隊利用膠束聚合將疏水性香豆素單元引入親水性聚電解質網絡，得到的水凝膠材料能夠通過光照射實現網絡結構的可逆調控。其中，香豆素單元可以在365 nm、254 nm紫外光下發生二聚、解聚反應（圖1）。

  在水凝膠中，基于光致可逆交聯實現梯度結構與三維變形的重復設計需要解決以下問題：

  （1）疏水性單元在水凝膠中的濃度較低，難以保證較高的光化學反應效率；

  （2）解交聯導致凝膠劇烈溶脹，難以回復至初始狀態，不利于梯度結構的完全擦除。

  針對以上問題，該團隊選取了十六烷基三甲基氯化銨（CTAC）作為表面活性劑，聚合后帶相反電荷的膠束與聚丙烯酸鏈段形成聚電解質/表面活性劑復合物（PESC），提高香豆素單元的局部濃度及光化學反應效率。同時，PESC作為物理交聯，有效提高了水凝膠的力學性能。PESC的強度具有pH響應性，在中性條件下較弱，有利于體現香豆素不同狀態（交聯、解交聯）對凝膠溶脹度的影響；PESC在酸性條件下較強，可以消除含有不同狀態香豆素水凝膠溶脹度的差異。

圖1.（a）在365/254 nm光照射下，香豆素單元發生可逆的光二聚/光裂解反應。（b）疏水性香豆素單體和親水性丙烯酸單體在CTAC膠束溶液中共聚得到水凝膠。水中平衡后，帶相反電荷的聚丙烯酸與CTAC形成聚電解質/表面活性劑復合物（PESC）。通過PESC中香豆素單元的光裂解和光二聚反應，實現了凝膠網絡結構和溶脹性能的可逆調節。

  基于香豆素光致可逆化學交聯和pH響應PESC物理交聯，在同一水凝膠中實現了可重復設計的梯度結構和三維變形（圖2）。首先，在光模板下采用254 nm紫外光在水凝膠局部引發解交聯反應。解交聯部分發生溶脹，沿著條紋方向形成內應力，導致凝膠發生卷曲變形。該凝膠在酸性溶液中回復平整狀態，通過365 nm紫外光照消除網絡梯度結構。水中平衡后，該凝膠回復至初始狀態，并可用于后續梯度結構的構筑。該研究將動態化學鍵引入PESC水凝膠，利用可逆光化學反應實現了水凝膠梯度結構重復構筑、擦寫以及三維變形的重復設計，將拓展凝膠材料在智能柔性器件等領域的應用。

圖2. 可重復設計的水凝膠梯度結構及三維變形。通過光掩模實現凝膠局部香豆素解交聯、二聚反應，在水凝膠中重復寫入或擦除圖案化梯度結構，形成卷曲、圓柱螺旋、鋸齒、扭轉螺旋等四種構型。

  相關研究成果以Reconstructable gradient structures and reprogrammable 3D deformations of hydrogels with coumarin units as the photolabile crosslinks為題發表于Advanced Materials。博士生朱超南為第一作者，吳子良研究員為通訊作者，合作者包括浙江大學黃飛鶴教授、南方科技大學洪偉教授。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008057