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  自1960年代以來(lái)，合成水凝膠已被開(kāi)發(fā)并廣泛應(yīng)用于組織工程、藥物運(yùn)輸、醫(yī)用粘接劑、生物電子、親水涂層、柔性機(jī)器人等。在許多承載的應(yīng)用場(chǎng)景中，要求水凝膠能夠承受長(zhǎng)期的循環(huán)載荷，例如，人工心臟瓣膜每年需要打開(kāi)和關(guān)閉約3億次；膝蓋關(guān)節(jié)軟骨需承受幅值約2.5MPa的循環(huán)應(yīng)力；透明揚(yáng)聲器之類的水凝膠離子設(shè)備需要承受高頻振動(dòng)；可拉伸的離子觸摸板需要承受周期性變形。在循環(huán)載荷作用下，水凝膠會(huì)表現(xiàn)出疲勞特征，包括模量、強(qiáng)度的退化，內(nèi)部裂紋的成核和生長(zhǎng)等。近年來(lái)，哈佛大學(xué)鎖志剛教授與西安交通大學(xué)軟機(jī)器實(shí)驗(yàn)室團(tuán)隊(duì)在水凝膠疲勞領(lǐng)域開(kāi)展了深入的研究，在水凝膠疲勞性能的實(shí)驗(yàn)測(cè)試與理論分析^[1]、疲勞門(mén)檻值的提升策略^{[2, 3]}、界面抗疲勞設(shè)計(jì)^{[4, 5]}等方面取得研究進(jìn)展。

圖1 兩種疲勞測(cè)試方法。(a)預(yù)置裂紋的試樣受到循環(huán)拉伸，記錄在不同能量釋放率下裂紋擴(kuò)展的速率。(b)無(wú)預(yù)置裂紋的試樣受到循環(huán)拉伸，記錄在不同拉伸幅值λ下試樣循環(huán)直至斷裂的循環(huán)次數(shù)N。

  材料的疲勞測(cè)試主要有兩大類方法。一種是在試樣中預(yù)置裂紋，施加循環(huán)載荷并記錄裂紋擴(kuò)展速率（圖1a）。當(dāng)施加的能量釋放率G低于疲勞門(mén)檻值G_th時(shí)，裂紋不擴(kuò)展。從2017年開(kāi)始，水凝膠疲勞測(cè)試主要基于這類方法，對(duì)所測(cè)試的各類水凝膠的疲勞門(mén)檻值進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)試和理論分析。另一種疲勞測(cè)試方法是對(duì)不帶裂紋試樣進(jìn)行循環(huán)加載拉伸至給定的拉伸比幅值λ或應(yīng)力幅值，記錄其斷裂的循環(huán)數(shù)N（圖1b）。當(dāng)施加的拉伸比低于疲勞極限拉伸比λ_e時(shí)，試樣被認(rèn)為能夠承受無(wú)數(shù)次循環(huán)拉伸而不發(fā)生斷裂。本文采用第二類測(cè)試方法，以經(jīng)典的雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠為對(duì)象，實(shí)驗(yàn)測(cè)量并分析材料的λ-N曲線特征，重點(diǎn)關(guān)注不含裂紋的試樣的λ-N曲線和含不同裂紋尺寸的試樣的λ-N曲線的不同，如圖2所示。為了獲得斷裂循環(huán)次數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，采用六個(gè)相同的試樣（不含裂紋或含相同尺寸的裂紋）同時(shí)拉伸的測(cè)試方法。

圖2 疲勞測(cè)試的λ-N曲線。每次疲勞實(shí)驗(yàn)中，六個(gè)相同的試樣（不含裂紋或含相同尺寸的裂紋）在給定的拉伸幅值下循環(huán)受載，每個(gè)試樣的拉伸幅值和斷裂循環(huán)次數(shù)對(duì)應(yīng)圖中的一個(gè)點(diǎn)。材料的疲勞極限拉伸比是試樣中的初始裂紋尺寸的函數(shù)。

  研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)初始裂紋較長(zhǎng)時(shí)，韌性水凝膠的疲勞極限隨著裂紋長(zhǎng)度的增加而降低；當(dāng)初始裂紋較短時(shí)，韌性水凝膠的疲勞極限對(duì)初始裂紋尺寸不敏感。測(cè)試結(jié)果表明該水凝膠在循環(huán)載荷下的裂紋敏感尺寸約為0.1mm。他們將這一敏感尺寸解釋為材料的固有屬性常數(shù)，稱作endurance fractocohesive length，其大小由另外兩個(gè)材料的固體常數(shù)決定，材料的疲勞門(mén)檻值G_th和材料在達(dá)到循環(huán)疲勞極限條件下的斷裂功W_e(o)，其中系數(shù)k由材料的本構(gòu)關(guān)系和待測(cè)試樣的幾何特征決定。通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量韌性水凝膠的疲勞門(mén)檻值和循環(huán)疲勞極限條件下的斷裂功，代入如上公式估算得到的該材料的裂紋敏感尺寸為0.1mm量級(jí)，與實(shí)驗(yàn)相符。他們還討論了各類工程材料在循環(huán)載荷下的這兩個(gè)材料常數(shù)的取值范圍以及所對(duì)應(yīng)的裂紋敏感尺寸。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果

1 單軸拉伸下的斷裂

  他們采用聚丙烯酰胺(PAAm)-聚-2丙烯酰胺-2甲基丙磺酸(PAMPS)雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠進(jìn)行裂紋敏感性測(cè)試。他們先單調(diào)拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣，獲得不同裂紋長(zhǎng)度對(duì)應(yīng)的應(yīng)力-拉伸比曲線，斷裂拉伸比λ_c，斷裂應(yīng)力S_c以及斷裂功W_c（由積分應(yīng)力-拉伸比曲線得到），這些斷裂屬性都是裂紋長(zhǎng)度c的函數(shù)。當(dāng)初始裂紋較小時(shí)（65μm），測(cè)量的斷裂屬性與無(wú)預(yù)置裂紋的試樣相近，而當(dāng)初始裂紋較大時(shí)，斷裂屬性隨裂紋長(zhǎng)度增加而明顯降低。

圖3 承受單調(diào)拉伸的不帶裂紋的試樣以及帶不同長(zhǎng)度裂紋的試樣的斷裂。(a)應(yīng)力-拉伸比曲線。(b)斷裂拉伸比-裂紋長(zhǎng)度平面。(c)斷裂應(yīng)力-裂紋長(zhǎng)度平面。(d)斷裂功-裂紋長(zhǎng)度平面。

  他們通過(guò)變異系數(shù)CV（標(biāo)準(zhǔn)差除以平均值）來(lái)衡量測(cè)量數(shù)據(jù)的分散性。無(wú)論是帶裂紋試樣還是不帶裂紋試樣，斷裂拉伸比λ_c，斷裂應(yīng)力S_c，斷裂功W_c以及剛度M的變異系數(shù)都很小(小于0.1)。尤其是，斷裂屬性的分散性程度與材料的剛度分散性相當(dāng)，因此可以認(rèn)為所測(cè)量的材料屬性為材料常數(shù)。由此得到，不帶裂紋試樣的斷裂功這一材料常數(shù)W_C(o)為5.87×10⁶J/m³。該韌性水凝膠的另一材料常數(shù)斷裂能在此前的工作中測(cè)量G_C=2550J/m²。

圖4 單調(diào)載荷下帶裂紋與不帶裂紋試樣的斷裂拉伸比，斷裂應(yīng)力，斷裂功以及剛度的變異系數(shù)。

  對(duì)于帶裂紋試樣且裂紋長(zhǎng)度遠(yuǎn)小于試樣尺寸，能量釋放率G有G=κWc，其中c為裂紋長(zhǎng)度，W為遠(yuǎn)離裂尖的彈性能密度，κ為一個(gè)無(wú)量綱數(shù)。當(dāng)試樣斷裂時(shí)，斷裂能G_c有G_c=κW_cc。材料裂紋敏感尺寸可由得到。當(dāng)材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時(shí)，κ的值為2π(1.122)²，由此得到該材料在單調(diào)載荷下的裂紋敏感尺寸為0.05mm，與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的裂紋尺寸敏感性基本相符。

2 循環(huán)拉伸下的斷裂

  他們循環(huán)拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣，獲得不同裂紋長(zhǎng)度對(duì)應(yīng)的疲勞極限下的應(yīng)力-拉伸比曲線，疲勞極限拉伸比λ_e，疲勞極限應(yīng)力S_e以及疲勞極限條件下的斷裂功W_e，這些疲勞極限屬性都是裂紋長(zhǎng)度c的函數(shù)。當(dāng)初始裂紋較小時(shí)（65μm），測(cè)量的疲勞極限屬性與無(wú)預(yù)置裂紋的試樣相近，而當(dāng)初始裂紋較大時(shí)，疲勞極限屬性隨裂紋長(zhǎng)度增加而明顯降低。不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功W_e(o)這一材料常數(shù)為1.02×10⁵J/m³。該韌性水凝膠的另一材料常數(shù)疲勞門(mén)檻值在此前的工作中測(cè)量為G_th=114.2J/m²。

  對(duì)于帶裂紋試樣且裂紋長(zhǎng)度遠(yuǎn)小于試樣尺寸，能量釋放率G有G=κWc，當(dāng)試樣達(dá)到疲勞極限時(shí)，疲勞門(mén)檻值G_th有G_c=κW_ec。循環(huán)載荷下材料裂紋敏感尺寸可由得到。當(dāng)材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時(shí)，κ的值為2π(1.122)²，由此估算得到該材料在循環(huán)載荷下的裂紋敏感尺寸為，與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的裂紋尺寸敏感性基本相符。

圖5 承受循環(huán)拉伸的不帶裂紋的試樣和帶不同長(zhǎng)度裂紋的試樣的疲勞極限。(a)疲勞極限拉伸比-裂紋長(zhǎng)度平面。(b) 達(dá)到疲勞極限時(shí)的應(yīng)力-拉伸比曲線。(c)疲勞極限應(yīng)力-裂紋長(zhǎng)度平面。(d)疲勞極限條件下的斷裂功-裂紋長(zhǎng)度平面。

3 材料屬性空間

  承受循環(huán)載荷時(shí)，當(dāng)初始裂紋長(zhǎng)度大時(shí)，試樣抵抗裂紋擴(kuò)展的能力用疲勞門(mén)檻值G_th描述。當(dāng)初始裂紋長(zhǎng)度小，對(duì)裂紋不敏感時(shí)，抵抗疲勞斷裂用不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功描述W_e(o)。研究人員從文獻(xiàn)中收集得到彈性體，塑料，陶瓷，金屬的G_th和W_e(o)數(shù)據(jù)。這兩個(gè)材料常數(shù)的比值定義了endurance fractocohesive length，用斜虛線表示。陶瓷的endurance fractocohesive length在10^-4m這個(gè)量級(jí)。金屬和文中的韌性水凝膠的endurance fractocohesive length在10^-3m這個(gè)量級(jí)。

圖6 用不帶裂紋試樣測(cè)得的疲勞極限條件下的斷裂功W_e(o)與用帶裂紋試樣測(cè)得的疲勞門(mén)檻值G_th構(gòu)成的材料屬性平面。斜虛線為endurance fractocohesive length,G_th/W_e(o)。

4 結(jié)論

  他們研究了雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠帶裂紋與不帶裂紋、在單調(diào)載荷和循環(huán)載荷下的斷裂行為。單調(diào)載荷下，測(cè)試了不同裂紋長(zhǎng)度c對(duì)應(yīng)的斷裂拉伸比λ_c，斷裂應(yīng)力S_c以及斷裂功W_c。當(dāng)初始裂紋較短時(shí)，斷裂功是材料常數(shù)，W_c(o)，對(duì)初始裂紋不敏感。當(dāng)初始裂紋較長(zhǎng)，斷裂能是材料常數(shù)G_c。兩個(gè)材料常數(shù)的比值定義了另一材料常數(shù)fractocohesive length，G_c/W_c(o)，單調(diào)載荷下裂紋敏感尺寸為。循環(huán)載荷下，他們測(cè)試了不同裂紋長(zhǎng)度c對(duì)應(yīng)的疲勞極限拉伸比λ_e，疲勞極限應(yīng)力S_e以及疲勞極限條件下的斷裂功W_e。當(dāng)初始裂紋較短時(shí)，疲勞極限條件下的斷裂功是材料常數(shù)，W_e(o)，對(duì)初始裂紋不敏感。當(dāng)初始裂紋較長(zhǎng)，疲勞門(mén)檻值是材料常數(shù)G_th。兩個(gè)材料常數(shù)的比值定義了另一材料常數(shù)endurance fractocohesive length，G_th/W_e(o)，循環(huán)載荷下裂紋敏感尺寸為。循環(huán)載荷下軟材料的裂紋敏感尺寸這一重要的材料參數(shù)對(duì)指導(dǎo)抗疲勞軟結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)具有重要意義。

這一研究工作最近發(fā)表在Journal of the Mechanics and Physics of Solids。論文的第一作者為西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院博士研究生周一帆，西安交通大學(xué)盧同慶教授和美國(guó)科學(xué)院院士、美國(guó)工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授為共同通訊作者。

  原文鏈接：

  Zhou et al. Flaw-sensitivity of a tough hydrogel under monotonic and cyclic loads. Journal of the Mechanics and Physics of Solids. 2021.

  https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104483

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