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  MXene是一種新型的二維（2D）過渡金屬碳化物或碳氮化物材料，2011年被美國德雷塞爾大學的Gogotsi教授通過選擇性刻蝕 MAX 相中的金屬A元素而制備，其化學通式是M_n+1X_nT_x（n=1, 2, 3），其中M為早期過渡金屬元素，X為碳或氮元素, T表示表面的-OH、-O-等活性官能團；MXene具有獨特的二維層狀結構、較大的比表面積、優異的力學性能、電學性能、易表面功能化等優勢，在儲能材料、電磁屏蔽、復合材料、阻燃材料、氣體分離與捕集等多個領域均展現出良好的應用潛力。還存在以下問題亟待解決：一是MXene納米片表面能高，易發生團聚堆疊，從而失去了原有納米片優異的物化性能；二是表面容易被氧化，尤其在水與氧氣共存的條件下，一周之內便被氧化，從納米片邊緣逐漸向中間生成銳鈦礦，因而失去了MXene納米片的固有優勢，極大限制了MXene納米片性能的發揮及其進一步較大規模應用。

  為了解決上述難題，西北工業大學化學與化工學院鄭亞萍教授團隊開展了一系列研究工作：通過頸狀層-冠狀層共價接枝策略構筑MXene無溶劑納米流體（Chem. Eng. J.,2021, 419, 128082），采用原位耦合方法合成多孔碳流體（Small, 2021, 17, 2006687），通過離子鍵接枝策略制備MOF多孔液體用于氣體捕集（Chem. Eng. J., 2021, 416, 127625）；采用共價修飾方法構筑UiO-66多孔液體用于CO₂捕集（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 2600），通過雙陽離子策略構筑低粘度ZIF-8多孔液體用于氣體吸附與VOCs吸附（Chem. Eng. J.,2021, 417, 129239）。在前期工作的基礎上，近期鄭亞萍教授和姚東東副教授提出了一種普適性的靜電作用方法構筑MXene基納米離子液體材料（Nanoscale Ionic Materials, NIMs）,首先使用帶負電的有機硅烷(organosilane, OS)與Ti₃C₂T_x MXene表面的羥基進行縮合反應，然后進一步巧妙地選擇帶正電的堿性低聚物（alkalineoligomer, AO）通過靜電作用與有機硅烷OS以離子鍵結合（Scheme 1），得到MXene NIMs。

Scheme 1 Schematic illustration on the synthesis of Ti₃C₂T_x MXene NIMs. H atoms are omitted for clarity.

  接枝的低聚物OS-AO賦予了Ti₃C₂T_x MXene優異的室溫流動性，這種流動性的顯著優勢極大程度上解決了二維MXene材料在某些聚合物基質中作為納米填料時分散性差的難題，同時流動性也增加了MXene的可處理能力，有利于實現較大規模的工業應用；此外，所接枝的OS-AO將Ti₃C₂T_x MXene表面的易氧化活性位點-OH保護起來，結果顯示在空氣中靜置570天后，Ti₃C₂T_x MXene仍然保留了原有結構，未出現氧化現象；而且，通過合理設計選擇低聚物可引入功能基團，從而賦予了Ti₃C₂T_x MXene特定的功能。本文使用的聚醚胺低聚物含有大量的聚醚單元（EO）對于某些氣體分子具有較強的物理親和性（Fig. 1）。為了進一步證明這種方法的通用性，本文使用具有不同分子量、不同分子結構的聚醚胺低聚物驗證了所提出的靜電作用的通用性，如使用帶有雙胺的聚醚胺D2000，則得到粘度更大的NIMs，使用帶有三胺支鏈結構的聚醚胺T5000，則由于互相交聯產生了凝膠狀物質，通過分析不同結構的聚醚胺低聚物對于NIMs的結構及性質的影響，揭示了不同的聚醚胺低聚物在形成NIMs的作用機理，為選擇合適的低聚物構筑具有低粘度、特定功能的NIMs奠定了基礎。

Fig. 1 Various characterizations of MX-I-M2070. (a) Digital photos of freshly prepared MX-I-M2070. (b) The MX-I-M2070 sample after setting it at room temperature for 570 days.. (c) The illustration of molecular structure for MX-I-M2070, where the magnified area shows detailed molecular structure. (The vdW interactions are expressed as heavy gradient dotted lines). (d) The TEM image of MX-I-M2070. (e) EDS mapping of MX-I-M2070. (f) The AFM image and height profiles of MX-I-M2070 deposited on a silicon wafer . (g) FTIR spectra of alkaline oligomer M2070 and MX-I-M2070. (h) The high-resolution spectrum of C1s peak of MX-I-M2070. (i) The TGA curve of MX-I-M2070. (j) The DSC trace of MX-I-M2070.(k) The temperature-dependent modulus plots and (l) The viscosity versus temperature trace of MX-I-M2070.

  作為一種概念性的應用，針對CO₂大量排放導致的溫室效應問題，我國也提出了“力爭2030年前實現碳達峰，努力爭取2060年前實現碳中和”目標，作者將Ti₃C₂T_x MXeneNIMs作為一種混合基質膜（MMMs）的納米填料用于CO₂的選擇性捕集分離研究，并且通過蒙特卡洛（GCMC）理論模擬分析了MXeneNIMs的引入所帶來的CO₂氣體分子與MMMs的相互作用能、自由體積及吸附熱等參數變化，進一步證實了所選擇的聚醚胺低聚物可增強CO₂的選擇性捕集作用，從而也確定了選擇性捕集位點（Fig. 2）。研究結果表明：PLs優異的流動性解決了MMMs中納米填料分散性差的難題；Ti₃C₂T_x MXene納米填料促進了氣體的滲透；且聚醚胺低聚物中EO單元通過路易斯酸堿作用增強了CO₂的物理親和性，從而極大的提高了CO₂/N₂的分離系數，因此，在優化的填料含量下，相對于純的Pebax-1657聚合物膜，CO₂的滲透量與CO₂/N₂的分離系數分別提高了249.03% 和87.97%。

  更重要的是，本文提出通過靜電作用構筑MXeneNIMs的普適性策略可擴展到其它二維材料（MoS₂, LDH等）NIMs的制備，此外本文選擇的聚醚胺低聚物賦予MXene室溫流動性和特定功能性的特征為構筑基于先進多孔材料(Advanced porous materials, APMs)的多孔液體（Porous Liquids, PLs）結構優化及其應用提供了有力理論指導，有利于推動二維NIMs材料與APMs基多孔液體在氣體捕集和分離、催化、光熱轉換、聚合物基復合材料領域的應用發展。

Fig.2 (a) CO₂ and N₂ adsorption-desorption behaviors of MX-I-M2070. Testing conditions of pressure is from 0 to 10000 mbar, 25°C. (b) Breakthrough test for CO₂/N₂ (15/85 Vol) of MX-I-M2070 and pure oligomer species. (c) CO₂ permeability and CO₂/N₂ selectivity of Pebax/ MX-I-M2070 MMMs with different filler contents (25°C, pure gas, dry feed gas state). (d) The snapshot of showing CO₂ adsorption in simulated MX-I-M2070 box using Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) simulation. (e) The snapshot of a simulation box with atom volumes field shown as blue parts of simulated MX-I-M2070 by analyzing the Connolly surface. (f) The illustration of CO₂ selective adsorption interaction sites in MX-I-M2070 (left). The illustration of mutual interaction between CO₂ and MX-I-M2070 (right).

  本工作近期以“Transforming Ti₃C₂T_x MXene into nanoscale ionic materials via an electrical interaction strategy”為題在線發表于英國皇家學會（RSC）旗下權威期刊《Journal of Materials Chemistry A》（2020即時IF=12.328），西北工業大學為本文的第一完成單位，第一作者為西北工業大學化學與化工學院博士生王德超，現為新加坡國立大學訪學博士生（國家建設高水平大學公派博士生項目資助），通訊作者為西北工業大學化學與化工學院鄭亞萍教授和姚東東副教授，西安科技大學的楊志遠教授在理論模擬方面提供了幫助。本研究得到了國家自然科學基金、國家留學基金委（CSC）公派博士生項目、西北工大博士論文創新基金、陜西省自然科學基金、國土資源部煤炭資源勘查與綜合利用重點實驗室重大專項等基金的資助和西北工業大學分析測試中心的支持。同時，本工作已申請國家發明專利（申請號：2020109252639）。

  在本文研究基礎上，目前該研究團隊正在開展含金屬有機框架材料（MOFs）、共價有機框架材料（COFs）、金屬有機籠（MOP）等先進多孔材料的新型多孔液體的制備與應用研究。

  論文信息及鏈接：D.C. Wang, H.L. Ning, Y.Y. Xin, Y.D. Wang, X.Q. Li, D.D. Yao*, Y.P. Zheng*, Y.T. Pan, H.M. Zhang, Z.J. He, C. Liu, M.L. Qin, Z.H. Wang, R.L. Yang, P.P. Li, Z.Y. Yang*,Transforming Ti3C2Tx MXene into nanoscale ionic materials via an electrical interaction strategy, J. Mater. Chem. A, 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F

  https://doi.org/10.1039/D1TA01744F

科研團隊簡介：

  近年來，西北工業大學鄭亞萍教授團隊（下文簡稱團隊）長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設計與開發，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復合材料等領域的應用研究。團隊現有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。團隊近幾年在多孔液體領域取得了一系列進展，成功構筑了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機籠等一系列多孔液體，并將其應用在碳捕集方面，為我國實現碳達峰、碳中和的目標進程中碳捕集與封存技術（CCS）所需的氣體捕集材料設計提供了有力的理論基礎。長期以來，團隊堅持面向世界科技前沿，面向國家重大需求，依托學校三航、材料、兵器等優勢工科，積極與國內外多個科研院所（中國航天研究院、美國橡樹嶺國家實驗室、新加坡國立大學等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、航空科學基金和航天科學基金等國家級、省部級縱向和橫項課題20余項，發表論文170余篇；授權和受理國家發明專利10余項；參編高等學校教材4部。

近年來團隊發表的無溶劑納米流體或多孔液體代表性論文：

J. Mater. Chem. A 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F；

Small 2021, 17, 2006687；

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082；

Chem. Eng. J. 2021,417, 129239；

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600；

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625；

Chem. Commun. 2019, 55, 13179；

Nanoscale 2019, 11, 1515；

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711；

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154；