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  為了克服有機太陽能電池激子擴散長度短的問題，俞剛博士于1995年報道了給/受體共混的本體異質結（BHJ）有機太陽能電池。隨著光伏材料的創新和器件工藝的優化，將BHJ 有機太陽能電池的能量轉換效率（PCE）提升到18%以上，展現出良好的應用前景。但是BHJ結構的活性層薄膜形態調控是非常精確和復雜的過程。由于在旋涂過程中給體和受體的自組裝和聚集，為了獲得最佳的BHJ薄膜形貌，必須進行各種器件工藝優化。對于一些高效的光伏材料體系，在某些溶劑中相容性不好時，采用BHJ器件結構會產生較差的光伏性能，不能完全體現材料的優異性能。

  對于這類具有良好光伏性質的特殊材料，就需要采用平面異質結（PHJ）器件結構。含有給/受體材料的PHJ活性層通常采用連續旋涂的工藝，由于溶劑的溶脹和分子的擴散，PHJ薄膜的中間連接處可能會產生微小的納米級體異質結（BHJ）區域。因此，他們將該結構定義為準平面異質結（Q-PHJ）。雖然目前Q-PHJ有機太陽能電池的效率落后于BHJ器件，但其仍然具有一定的優勢。給/受體的活性層形成單獨的雙層結構，產生的D/A界面能夠有效的解離激子。在這種情況下，產生的空穴在給體中傳輸，電子在受體中傳輸，可以減少器件工作時的電荷復合，而且垂直相分離相比BHJ結構更容易控制。隨著具有長程激子擴散的3D網絡受體結構受體IT-4F、Y6、和Y6-BO的出現，進一步促進了激子和電荷在多個方向上的轉移，激子的長壽命和擴散距離確保了大多數激子擴散到D/A界面進行解離，可用于制備優異的Q-PHJ有機太陽能電池。

  近日，南方科技大學何鳳教授課題組基于聚合物給體D18和受體BTIC-BO-4Cl，制備了PCE高達17.6% 的Q-PHJ有機太陽能電池，是目前報告的該類型器件結構的最高效率之一。該研究表明在某些獨特的光伏材料體系中， Q-PHJ結構可以取代BHJ結構制備性能優異的有機太陽能電池，為光伏材料的設計和器件制備提供新的研究思路。

  D18和BTIC-BO-4Cl的分子結構如圖1a所示。BHJ膜通過混合D18:BTIC-BO-4Cl的氯仿溶液旋涂而成，Q-PHJ膜通過D18的氯仿溶液和BTIC-BO-4Cl的甲苯溶液連續旋涂而成。圖1b和1c分別為BHJ和Q-PHJ活性層的共混膜和電荷傳輸示意圖。由于D18和BTIC-BO-4Cl之間的能級差異，激子可以被有效的解離。當擴散距離足夠且激子分離效率高時，Q-PHJ比BHJ器件結構具有更好的電荷輸運和收集性能。BTIC-BO-4Cl具有分子相互作用形成的三維網絡結構(圖1d)，有利于激子在多通道中的擴散和載流子輸運。D18和BTIC-BO-4Cl良好的能級匹配和互補的吸收范圍，在Q-PHJ膜中可以同時產生雙通道的光致電子和空穴轉移電荷，如圖1e所示，良好的光子捕獲和快速電荷轉移能在器件中實現高短路電流。

圖1. (a) D18 和BTIC-BO-4Cl的分子結構, BHJ (b)和Q-PHJ (c)的薄膜結構和電荷傳輸，(d) BTIC-BO-4Cl的3D網絡結構, (e)活性層中電荷的雙通道產生途徑。

  激子的擴散距離和解離是制約Q-PHJ 器件效率的關鍵因素。為了研究激子的解離效率，他們測定了BTIC-BO-4Cl純膜、BHJ和Q-PHJ共混膜的光致發光(PL)猝滅光譜，如圖2a所示。與純BTIC-BO-4Cl薄膜相比，Q-PHJ薄膜的PL發射信號很低或沒有，這表明D18與BTIC-BO-4Cl薄膜界面處存在高效的激子解離和電荷轉移行為。為了進一步研究激子的猝滅時間，對相關薄膜進行了時間分辨光致光譜(TRPL)測量。薄膜隨時間的衰減曲線如圖2b所示，由于快速的電荷轉移和激子離解， BHJ和Q-PHJ混合膜比BTIC-BO-4Cl薄膜明顯更快的衰減。為了估算激子擴散距離和研究器件中的電荷轉移，測量了不同薄膜的瞬態吸收光譜。計算的D18和BTIC-BO-4Cl的激子擴散距離分別為33.2和41.2 nm，滿足高性能Q-PHJ器件的激子擴散條件。圖2c顯示了Q-PHJ薄膜瞬態吸收光譜的2D譜圖，圖2d顯示了Q-PHJ薄膜隨時間變化的瞬態吸收光譜。隨時間的快速衰減歸因于激子在D/A界面處的超快解離，隨后的緩慢衰減歸因于激子在D/A界面的擴散。在Q-PHJ薄膜中，激子可以擴散到D/A界面并有效分離。

圖2. (a) BTIC-BO-4Cl, BHJ 和 Q-PHJ 薄膜的PL光譜, (b) BTIC-BO-4Cl，BHJ and Q-PHJ薄膜的時間分辨PL光譜， (c) Q-PHJ 薄膜的2D瞬態吸收光譜， (d) 不同時間下的Q-PHJ薄膜瞬態吸收光譜。

  經過器件工藝的優化，BHJ器件的PCE僅為14.05%，Q-PHJ器件的PCE高達17.6%。性能提升的主要因素來自于短路電流和填充因子的顯著增強。通過對載流子遷移率和壽命的測試，Q-PHJ器件高平衡的載流子遷移率和延長的載流子壽命可以減少電荷的復合。通過高靈敏度的外量子效率和電致發光譜分析器件的能量損失，Q-PHJ器件表現出更低的能量損失。通過采用掃描電子顯微鏡(SEM)對BHJ和Q-PHJ器件的橫截面進行了表征，圖像分別如圖3a和3b所示。從圖像中可以看到Q-PHJ器件中給體層和受體層的清晰界面。D18與BTIC-BO-4Cl層的平面緊密接觸形成合適的D/A界面和垂直相分離，使激子在界面處有效解離，產生的載流子在各層中分開傳輸。他們還用動態X射線光電子能譜(DXPS)測定了BHJ和PHJ薄膜的垂直成分，其中Cl是BTIC-BO-4Cl的特征元素。圖3c和3d分別顯示了含有Cl 2p信號的BHJ和PHJ薄膜的深度分布圖。在Q-PHJ薄膜中，Cl 2p信號在刻蝕一段時間后開始下降， Q-PHJ膜的上層組分為BTIC-BO-4Cl，下層為D18，與SEM圖像的結果一致。另外通過原子力顯微鏡，透射電子顯微鏡和GIWAXS技術對薄膜形貌的全面分析，與BHJ薄膜相比，發現通過減少混合相的Q-PHJ活性層薄膜具有優化的垂直相分離結構，有助于提高器件性能和穩定性。

圖 3. (a) BHJ and (b) Q-PHJ 器件橫截面的掃描電鏡圖, (c) BHJ and (d) Q-PHJ 薄膜的Cl 2p信號的X-射線光電子能譜。 

  通過基于D18和BTIC-BO-4Cl的BHJ和Q-PHJ器件的全面研究，獲得了制備高效和穩定Q-PHJ 有機太陽能電池的重要指導依據，從而可以加速有機太陽能電池的商業化。相關研究成果現發表在國際頂級材料期刊Advanced Materials (Adv. Mater., 2021, 33, 2102778)上，該工作的第一作者為課題組研究助理教授陳暉，博士后趙廷興，其它作者包括南方科技大學機械與能源工程系的博士后李龍和郭亮助理教授，通訊作者為南方科技大學化學系與深圳格拉布斯研究院何鳳教授。該研究得到了南方科技大學啟動經費、國家青年千人項目、國家自然科學基金、廣東省引進創新科研團隊、深圳市科創委以及深圳格拉布斯研究院和南方科技大學分析測試中心的大力支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202102778