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  單層二維半導體材料 （比如過渡金屬硫族化合物，TMD）因其優異的物理特性，將有望在未來先進電子和光電子器件中得到廣泛應用。得益于其內在強庫侖作用，單層 TMD 中的電子態具有很強的電學和光學響應。為深入研究單層二維半導體材料，探究單層 TMD 中不同的電子態具有重要意義。 

  近期，阿爾托大學孫志培教授團隊和西班牙光子所 F. Javier García De Abajo 教授團隊在《Advanced Materials》期刊上合作發表了題為“ Probing Electronic States in Monolayer Semiconductors through Static and Transient Third-Harmonic Spectroscopy”的文章 (DOI:10.1002/adma.202107104)。文中提出了基于靜態和瞬態三次諧波的非線性光譜學（圖 1），用以表征單層 TMD 的電子態，實現了從低階激子到高階激子以及電子帶隙的探測。相比常見的線性光譜技術，靜態三次諧波技術具有寬帶(~1.77-3.10 eV)、高靈敏度 (信噪比優于 200) 等優勢（圖 2）。同時，作者對于單層 TMD 材料的電子態與非線性光學效應之間的關系進行了數值計算（圖 3）：首先利用第一性原理計算得到材料的電子能帶結構，通過多體微擾理論，得到了基于時域的三階非線性光學效應，最終驗證了實驗結果。該文最后利用瞬態三次諧波技術，測量了不同電子態 (~1.86-2.70 eV) 的動力學弛豫特性（圖 4）。該實驗展示了瞬態三次諧波技術具有超快 (~fs, sub-ps 響應)、超高調制深度 (~90%) 等優點，極大地補充了目前傳統光譜技術。實驗和理論結果表明，基于靜態和瞬態三次諧波的非線性光譜技術不僅在表征單層二維材料中具有非常重要的應用價值，而且為構筑新型光子和光電子器件如超快全光調制和超快成像等提供了契機。 

圖4.基于單層MoS2瞬態非線性光譜技術。(a)瞬態光譜技術的示意圖。(b)瞬態三次諧波信號(DPTHG)隨著延遲時間的變化曲線。(c)DPTHG隨著泵浦功率的變化曲線。插圖為其隨著泵浦光的偏振依賴性。(d)不同時遲時的寬帶瞬態三次諧波 (DPTHG)光譜。(e)快速弛豫時間和 (f)慢速弛豫時間隨著光子能量的變化曲線。

  論文第一作者為阿爾托大學王亞東博士和Fadil Iyikanat博士；論文通訊作者為阿爾托大學王亞東博士、孫志培教授、和西班牙光子所 F. Javier García De Abajo教授。該研究得到了芬蘭科學院和歐盟基金委員會等基金項目的資助支持。

  原文鏈接：

  http://doi.org/10.1002/adma.202107104