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浙江大學劉平偉、王青月 Angew：二維材料高效催化聚烯烴廢塑料的加氫裂解及反應機理研究

2023-08-21 來源：高分子科技

占全球塑料產量一半以上的聚烯烴塑料，由于其飽和碳氫鏈結構，極難自然降解。通過化學方法裂解廢棄聚烯烴，將其轉化為高值化學品，實現升級回收利用，意義重大。然而，如何在相對溫和的條件下高效地實現廢棄聚烯烴的高值回收，挑戰(zhàn)極大。

近日，浙江大學化工學院的劉平偉教授、王青月研究員通過設計一種二維雙功能金屬催化劑，在溫和條件下實現了聚烯烴催化氫解制備燃料油的升級回收（圖1）。所使用的催化劑為二維Pt/WO₃，納米片橫向尺寸100 nm左右，單層率高達92%。在200 ℃和3 MPa H₂ 條件下，20 h內即可將高密度聚乙烯（HDPE）廢棄塑料瓶（M_w~66000 Da）裂解為C₅-C₁₈的燃料油，收率高達89%；當溫度提高至250 ℃，3 h即可實現該HDPE塑料的完全轉化。該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)使用5次后，活性幾乎保持不變。

圖1. 單層Pt/WO₃催化裂解廢棄HDPE的活性、產物分布及循環(huán)使用性能

結合多種表征和理論計算結果發(fā)現，二維Pt/WO₃在廢塑料催化氫解的應用中具有獨特的優(yōu)勢。首先，二維三氧化鎢納米片表面含有大量的缺陷（圖2），使得鉑金屬以近乎單分散的形式均勻地錨定在氧化鎢片層上，強化了金屬與基底的協同效應。其次，氫解過程中，催化劑表面大量的酸性位點為氫在納米片表面的快速傳輸轉移與動態(tài)循環(huán)提供了通道，有效地提升了聚烯烴與催化材料整體的傳質效率與催化的反應速度。

圖2. 單層WO₃及Pt/WO₃納米片的表征結果

在這項工作中，研究人員利用動態(tài)現場原位表征（Operando-TIR）對氫解過程進行了在線監(jiān)測（圖3），發(fā)現隨著反應的進行，聚乙烯C–C鍵不斷的斷裂，產物主要為飽和異構短鏈烷烴，原位實驗中檢測到了C═C的生成與消耗，其在碳鏈斷裂與碳鏈重排的動態(tài)平衡中充當了中間體的角色。對照實驗則證實了Pt在反應在起了析氫和促進中間體轉化的作用，WO₃則作為載體起到了吸附和活化聚烯烴鏈段的作用。

圖3. 單層Pt/WO₃催化HDPE裂解的動態(tài)現場原位表征結果及機理示意圖

基于上述原因，該二維雙金屬催化劑在廢棄聚烯烴塑料的催化氫解應用中表現出了優(yōu)異的催化活性，出色的選擇性和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為廢棄聚烯烴塑料裂解用催化材料的設計與制備提供了新的策略。

文章第一作者是浙江大學博士研究生周啟民和博士后王德良，通訊作者是浙江大學王青月研究員和劉平偉教授。本工作受到國家自然科學基金重大項目（22293060、22293061）和化學工程聯合國家重點實驗室浙江大學分室的資助。

論文信息

Mechanistic Understanding of Efficient Polyethylene Hydrocracking over Two-Dimensional Platinum-Anchored Tungsten Trioxide

Qimin Zhou^#, Deliang Wang^#, Qingyue Wang*, Kailin He, Khak Ho Lim, Xuan Yang, Wen-Jun Wang, Bo-Geng Li, Pingwei Liu*

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305644

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（責任編輯：xu）

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