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  經過十幾年發展，鈣鈦礦太陽能電池已成為一種極具商業潛力的新一代太陽能電池技術。然而，通過溶液處理工藝得到的鈣鈦礦多晶薄膜經過快速結晶和高溫退火的過程，在體相、晶界和表面上會形成多種缺陷，這成為影響鈣鈦礦太陽能電池效率的重要因素。欠配位的鉛離子(Pb²⁺)由于形成能較低，是形成各種缺陷的主要原因之一。這些欠配位的Pb²⁺還可以誘導光生載流子的重組，并為離子遷移提供途徑，導致了太陽能電池性能的進一步衰退。添加劑工程是鈍化鈣鈦礦表界面的有效途徑，有助于提高太陽能電池的效率和穩定性。

  近日，中科院青島能源所逄淑平研究員和王嘯副研究員采用與Pb²⁺具有強配位作用的聚丙烯腈（PAN）聚合物作為鈍化劑添加到鈣鈦礦前驅體溶液中，獲得了高效穩定的太陽能電池器件。電池器件的開路電壓從1.12 V提升到1.23 V，光電轉換效率達到了23.71%。作者通過配位交換實驗、模擬計算、XPS表征和穩態熒光測試，表明了PAN中的氰基基團比聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中的羰基基團具有更強的與Pb²⁺的配位能力。XPS結果同時還顯示氰基基團能夠有效的調節鈣鈦礦薄膜表面的碘/鉛比例，改善薄膜表面的富碘狀態。PAN添加劑可以改善鈣鈦礦薄膜的形核過程，從而減小晶界的面積。PAN還能夠抑制載流子的非輻射復合并提高離子遷移勢壘，限制離子遷移，有利于降低器件的遲滯效應。

圖1. PAN，PMMA和鈣鈦礦之間的相互作用

圖2. 鈣鈦礦薄膜表征

  添加有PAN的鈣鈦礦太陽能電池器件的開路電壓從1.12 V提升到1.23 V，光電轉換效率從21.58%提升到23.71%，遲滯比從19.23%下降到2.15%，并表現出更好的光照穩定性。文章還系統對比和分析了PAN、聚丙烯酸（PAA）、PMMA、聚乙烯醇（PVA）、聚乙二醇（PEG）等與鈣鈦礦中欠配位Pb²⁺間的相互作用。與傳統的含O元素的聚合物相比，氰基基團與欠配位Pb²⁺具有更強的配位能力，可以更有效的鈍化薄膜中正電性缺陷，其表現是顯著降低了鈣鈦礦薄膜表面的碘/鉛比例。進一步深入研究表明這種薄膜表面的富碘狀態與鈣鈦礦電池器件的開路電壓有著明顯的相關性。

圖3. 器件的光伏性能

圖4. 使用不同聚合物修飾后鈣鈦礦薄膜和器件

  最終，鈣鈦礦薄膜添加PAN鈍化劑后，展現出更低的缺陷濃度。在器件上表現出更弱的滯后效應、更高的器件電壓和明顯提升的光電轉換效率。同時，PAN與Pb²⁺的強配位作用有利于構建更為穩定的表界面結構，減少離子遷移通道，提高鈣鈦礦薄膜中離子遷移的勢壘，這提升了器件的光照穩定性。該工作表明，鈍化劑與Pb²⁺之間的強配位作用對于降低鈣鈦礦太陽能電池的電壓損失尤為重要。

  相關成果以“Polyacrylonitrile-coordinated perovskite solar cell with opencircuit voltage exceeding 1.23 V”為題在線發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）雜志上。中科院青島能源所研究助理陳晨為論文第一作者，逄淑平研究員和王嘯副研究員為論文通訊作者。該項研究得到了山東省自然科學基金、中國科學院青年創新促進會，國家優秀青年科學基金，山東能源研究院的資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113932