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  目前，通過(guò)自組裝構(gòu)筑尺寸巨大（直徑 > 10 nm）且?guī)缀谓Y(jié)構(gòu)精確的三維大分子仍面臨著巨大的合成挑戰(zhàn)。近日，臺(tái)灣大學(xué)詹益慈研究團(tuán)隊(duì)利用一對(duì)三聯(lián)吡啶互補(bǔ)配體，通過(guò)多價(jià)的配體設(shè)計(jì)，成功實(shí)現(xiàn)了尺寸在10 nm以上的多室截半立方體的精準(zhǔn)自組裝。該多室截半立方體（Cuboctahedron）能夠進(jìn)一步自組裝形成類(lèi)似微生物細(xì)胞表層蛋白的有序二維陣列（圖1）。

圖1，截半立方體自組裝形成類(lèi)似微生物細(xì)胞表層蛋白的有序二維陣列。圖片來(lái)源：Chem

  文章亮點(diǎn)：

圖2，截半立方體的自組裝。圖片來(lái)源：Chem

  （1）配體采用軟硬結(jié)合的索桿設(shè)計(jì)，與金屬離子配位后得到雙層多室截半立方體結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)類(lèi)似于自平衡的索桿張拉結(jié)構(gòu)，有助于平衡由于配體角度不匹配帶來(lái)的分子內(nèi)張力。有趣的是，由于截半立方體具有非常高的對(duì)稱性，即使該結(jié)構(gòu)的分子量達(dá)到了68,833 Da，其核磁共振氫譜仍展示出很清晰的裂分（圖2）。

圖3，截半立方體的SAXS資料分析。圖片來(lái)源：Chem

  （2）作者通過(guò)配體交換實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該截半立方體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)表明，截半立方體結(jié)構(gòu)的配體交換半衰期為20小時(shí)，而相應(yīng)的單核三聯(lián)吡啶混配配合物的半衰期僅為43秒，多價(jià)配體和索桿張拉結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)極大地增大了截半立方體的穩(wěn)定性。值得注意的是，自組裝結(jié)構(gòu)的高穩(wěn)定性使其能夠在稀釋條件下進(jìn)行小角X光散射（SAXS）測(cè)試，從而得到更多的結(jié)構(gòu)信息（圖3）。

圖4，截半立方體的冷凍電鏡圖。圖片來(lái)源：Chem

  （3）冷凍電子顯微鏡（cryo-EM）觀察表明，截半立方體配合物可以進(jìn)一步自組裝形成晶格常數(shù)為7.9 nm的有序正方陣列（圖4）。此外，堆積的局部結(jié)構(gòu)缺陷（如位錯(cuò)和晶界）會(huì)破壞截半立方體的正方堆積，使其向斜方陣列轉(zhuǎn)變。

  該超分子陣列的研究為“自下而上”構(gòu)筑二維超分子孔洞材料提供了基礎(chǔ)。

  該研究成果發(fā)表在Chem，文章第一作者為何立鵬博士，文章的通訊作者為詹益慈教授和劉淦光博士。

  參考文獻(xiàn)：He, L., Hsu, H.-K., Li, L., Lin, L.-T., Tu, T.-H., Ong, T.-G., Liou, G.-G., and Chan, Y.-T. (2021). A 10-nm-Sized Multicompartment Cuboctahedron and Its 2D Hierarchical Arrays Observed by Cryo-EM. Chem.

  DOI：10.1016/j.chempr.2021.11.013

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.11.013