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  動態聚合物網絡是一類重要的分子網絡結構，具有此類結構的聚合物往往被賦予自愈合、形狀記憶、重加工及可降解回收等性能。隨著對動態聚合物網絡的制備及功能特性的深入理解和研究，越來越多類型的動態聚合物網絡被設計和制備出來。通常情況下，研究人員是通過分子設計在聚合物網絡的交聯點或者主鏈結構上插入動態鍵（比如氫鍵、Diels-Alder鍵、靜電相互作用、可逆鏈交換酯鍵等）來實現聚合物網絡的可逆動態性能，動態鍵位置對材料的動態性能有特定的影響，而且不同的動態鍵類型也具有不同的特性。如果能同時在聚合物的交聯點及主鏈上引入不同特性的及動態鍵，那么得到的動態交聯網絡將具有更優異的動態性能及綜合性能，甚至在保持機械性能的前提下具有更好的動態性能（比如室溫自修復）。目前將不同的動態鍵機制結合到一個聚合物網絡系統的策略主要基于使用兩個獨立的功能單元，這將使分子設計顯著復雜化。因此，設計一個結合不同動態鍵模式的簡單系統，在提高網絡動態性能的同時并保持材料的其他功能特征仍是一個挑戰。

  電子科技大學崔家喜教授團隊近日提出了一種“one to three”的動態聚合物網絡設計概念，采用兩種試劑通過簡單的本體開環聚合在溫和的試驗條件下制備了一種高韌性的全動態硅橡膠（dPDMS）。其中一種試劑八甲基環四硅氧烷（D4）為單體，另一種試劑雙(四甲基銨)-低聚二甲基硅氧烷二酸酯(BTMASA)則先后作為聚合引發劑、物理交聯點功能劑、動態性能催化劑在聚合物網絡中發揮作用。制備得到的硅橡膠聚合物網絡交聯點及主鏈上分別具有兩種不同的動態鍵（靜電相互作用聚集形成物理交聯，BTMASA催化主鏈發生動態酯交換）。這種制備過程簡單得到的材料分子結構確很豐富的動態聚合物網絡設計概念為多重動態聚合物網絡的設計提出了新思路。相關工作以“Tough omni-dynamic silicone rubbers with excellent self-healing, elasticity, remoldability, and degradability”為題，發表于近期的《Polymer》雜志。

圖1.全動態硅橡膠聚合物網絡結構示意圖及反應機理 。

  通過該方法制備的全動態硅橡膠具有優異的回彈性和韌性，循環拉伸或壓縮后材料的應力應變曲線重復性仍然很好，進一步的，經過上萬次形變量高達85%的循環壓縮，材料的壓縮強度依然沒有明顯的變化（圖2 d），即便是用鋒利的刀片壓縮樣品，去除加載后，樣品仍能快速恢復原樣（圖2e）。

圖2. dPDMS的機械性能

圖3. dPDMS的機械性能自修復性能及重加工性能

  由于所制備的全動態硅橡膠dPDMS主鏈上具有可被BTMASA催化進行室溫鏈交換反應的動態酯鍵，且交聯點為由四甲基銨官能團通過靜電相互作用聚集形成的動態物理交聯，該工作所報道的材料還具有優異的自修復性能及重加工性能（圖3）。

圖4. dPDMS油凝膠的可降解回收性

  除了自修復性能和重加工性能，當dPDMS中溶脹一定量的硅油，得到的油凝膠還具有優異的可降解回收特性。該油凝膠在室溫下具有一定的穩定性，當對油凝膠進行加熱處理時，在靜電相互作用聚集的交聯點打開，同時硅油分子參與到主鏈的鏈交換反應中，進一步加熱到150℃后四甲基銨官能團也發生分解，油凝膠完全降解成低粘度的硅油（~180 cSt），無需進一步處理可直接使用（圖4a）。

  電子科技大學在讀博士生董士華為該論文第一作者，通訊作者為崔家喜教授和成都大學楊莉研究員。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0032386121010570

作者團隊簡介：

  崔家喜教授，主要研究方向包括動態軟材料、響應性高分子、仿生材料、高性能水凝膠、生物材料等領域。以第一作者/通訊作者在 Nature Materials, Nature Communications, Advanced Materials JACS, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Functional Materials, Material Horizons等國際著名期刊發表學術論文90 多篇，作為主要發明人獲得美國專利授權 2 項，H 因子 26。編寫英文專著（章節）2 部。