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  柔性、可拉伸的導電水凝膠是用作柔性智能可穿戴電子器件的良好材料。而目前大多數導電水凝膠力學性能較弱，無法承受實際應用過程中大的應力和應變。通過構建均勻的網絡結構以及在網絡中引入足夠的能量耗散機制，有助于制備出高強韌的水凝膠。特別是同時具有高強度、超拉伸、高導電以及優異應變傳感性能的水凝膠，在作為智能柔性電子器件的實際應用中具有極大的吸引力。

  近期，清華大學化學工程系的謝續明教授課題組基于多重鍵網絡（Multibond network, MBN）的原理（J. Colloid Interface Sci. 2012, 381, 107?115；Chin. J. Polym. Sci. 2017, 35, 1253?1267），設計并報道了一種由Ti₃C₂T_x  MXene納米片促進構筑的高強韌、超拉伸、高導電和具有優異應變敏感性能的多重鍵合網絡納米復合物理水凝膠（圖1）。作者將新型的2D Ti₃C₂T_x MXene納米片作為多官能度的交聯點和應力承載、分散中心，并且利用可控離子滲透的方式吸收Fe³⁺(ACS Appl. Mater. Interfaces. 2019, 11, 42856?42864)，進一步在聚丙烯酸poly(acrylic acid) （PAA）水凝膠中構建了Fe³⁺誘導的配位作用，從而制備出具有雙重動態交聯網絡的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠。其中，MXene納米片具有大的比表面積和豐富的表面極性官能團(?F, ?OH, =O等)，可以與PAA分子鏈間通過Fe³⁺誘導的配位作用形成密的交聯中心，有助于有效地承載和分散應力，賦予水凝膠高的拉伸強度（10.4 MPa）；而同時PAA分子鏈之間通過PAA分子鏈上羧酸根與Fe³⁺的配位作用形成疏的交聯網絡，可以保證水凝膠具有大的斷裂伸長率（3080%）。此外，在前期將高強高拉伸導電水凝膠應用于柔性超級電容器研究的基礎上（Nat. Commun. 2015, 6, 10310；Angew. Chem., Int. Ed. 2017, 56, 9141?9145），基于本工作中MXene納米片具有優異的電子傳導能力，以及水凝膠高水含量的網絡中含有大量的離子，所制得的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠具有高的電導率（3.8 S m^-1），應變敏感性（GF高達10.09）和自愈合能力，可以作為智能柔性電子器件使用。該工作以“Super Tough and Intelligent Multibond Network Physical Hydrogels Facilitated by Ti₃C₂T_x MXene Nanosheets”為題發表在《ACS Nano》上 (DOI: 10.1021/acsnano.1c10151)。清華大學化學工程系博士研究生李鈺璽為論文的第一作者，謝續明教授為論文的通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金重點(21774069)和面上(51633003)項目基金的支持。

圖1 高強韌和超拉伸的多重鍵合網絡（MBN）水凝膠的設計原理

圖2 含水量為70 wt% 的MXene-PAA MBN物理水凝膠的（a）應力-應變曲線，（b）拉伸強度和斷裂伸長率與MXene含量的關系。含水量為80 wt% 、MXene含量為0.5 wt% 的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠的（c）應力-應變曲線，（d）拉伸強度和斷裂伸長率與Fe³⁺含量的關系。

  圖2a和b分別展示了含水量為70 wt% 的MXene-PAA MBN物理水凝膠的應力-應變曲線，拉伸強度和斷裂伸長率與MXene含量的關系。隨著MXene用量從0.1 wt% 增加到1.0 wt%，MXene-PAA水凝膠的拉伸強度從190 kPa持續上升到450 kPa，而斷裂伸長率從3000%下降到1300%。

  進一步通過可控離子滲透的方式吸收Fe³⁺，可以在MXene-PAA水凝膠中均勻地引入更多Fe³⁺誘導的配位作用，賦予水凝膠更多的能量耗散機制，有助于提高水凝膠的韌性。圖2c和d分別展示了含水量為80 wt% 、MXene含量為0.5 wt% 的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠的應力-應變曲線。隨著更多Fe³⁺誘導的配位作用的引入，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強度顯著提高。當Fe³⁺含量為5 mol%時，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強度可以高達3700 kPa，相對于不含Fe³⁺的MXene-PAA水凝膠，其力學強度有了數量級的提升，并且依然保持有大的斷裂伸長率（2570%）。這是因為，當水凝膠中含有0.5 wt%的MXene時，吸收的Fe³⁺更傾向于吸附在具有大比表面積和豐富表面極性官能團的MXene納米片上，使得MXene納米片與PAA分子鏈間通過Fe³⁺誘導的配位作用成為密的交聯中心，有助于有效地承載和分散應力，賦予水凝膠高的拉伸強度；而此時，只會殘余更少的Fe³⁺在PAA分子鏈之間，與PAA分子鏈上的羧酸根形成配位作用，從而形成疏的羧酸根-Fe³⁺交聯網絡，可以保證水凝膠具有大的斷裂伸長率。

圖3 MXene含量為0.5 wt%的 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠（a）在Fe³⁺含量為3 mol%，（b）Fe³⁺含量為5 mol%時，應力-應變曲線與含水量的關系。

  水凝膠的含水量對其力學性能影響很大，如圖3，隨著含水量的下降，即水凝膠中固含量的增加，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強度顯著提高。當MXene含量為0.5 wt%，含水量從80 wt%下降到 50 wt%時，對于Fe³⁺含量為5 mol%的 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠，其拉伸強度可以從3.7 MPa顯著地提高到10.4 MPa。

圖4 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的導電和應變傳感性能。（a）MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠可以連通電路，點亮LED燈，并且具有快速的自愈合能力。MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的電導率與（b）MXene含量，（c）Fe³⁺含量的關系。MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的（d）電阻變化率與應變的關系，（e）實時快速地感知人的手指不同角度的彎曲。

  此外，由于Ti₃C₂T_x MXene納米片具有優異的電子傳導能力，以及水凝膠高水含量的網絡中含有大量的離子，制得的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠還具有高的電導率（3.8 S m^-1），應變敏感性（GF高達10.09）和自愈合能力，有望作為智能柔性電子器件使用（圖4）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10151