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  陰離子交換膜燃料電池（AEMFC）能使用非貴金屬（如鎳和銀）作為催化劑而大大降低燃料電池的成本，另外，還有能量轉化率高和燃料多樣等優點。這些優點使得AEMFC受到了廣泛的關注，而作為AEMFC的關鍵組分，陰離子交換膜（AEM）的性能直接影響了電池的使用壽命和最終性能。開發具有優異堿穩定性和高氫氧化物電導率的聚合物膜是燃料電池面臨的巨大挑戰。

  AEMs的堿穩定性受膜的化學結構影響很大，包括導電陽離子基團、接枝側鏈和聚合物骨架。在之前的工作中（Polym. Chem., 2020, 11, 6037–6046），他們提出了一種簡單的方法，通過1,4-雙（咪唑基）丁烷和1,4-二溴丁烷（或1,4-雙（溴甲基）苯）之間的親核聚合，合成在每個聚合物重復單元中含有兩個雙咪唑陽離子的低聚物（如圖1）。然而，合成的這兩種低聚物可溶于水，這可能導致低聚物從共混膜中流失從而影響性能。

圖1.聚（雙烷基咪唑）合成示意圖。

  在本文中（Polymer 240 (2022) 124491），他們擴展了之前的工作，合成了在聚合物重復單元中具有雙陽離子基團的水不溶性無醚聚合物，制備了兩種基于聚（雙-芳基咪唑鎓）（即 Ppbim 和 Ptpim）和聚苯并咪唑 (PBI) 的共混膜，并將其用作陰離子交換膜（如圖2）。由于C2、C4和C5上苯基取代基的大空間位阻效應，合成的雙咪唑聚合物有更好的堿性穩定性。據此，系統地研究了不同咪唑環的化學結構對AEMs性能的影響。

圖2.Ppbim和Ptpim低聚物的合成路線圖。

  通過改變混合膜中 pbim（或 tpim）與 PBI 的摩爾比，可以調節物理化學性質，例如吸水量、離子交換容量、溶脹、拉伸強度和電導率。測量在30-80℃下溴離子和氫氧根離子形式的 Ppbim-x%/PBI 和 Ptpimx%/PBI 膜的離子電導率，數據如圖3。具有較高 IEC 的膜表現出較高的電導率，這與吸水率趨勢一致。因此，對于具有較高聚(雙-芳基咪唑)摩爾比的共混膜有更高的電導率。例如，Ppbim-43%/PBI和Ppbim-65%/PBI 在80℃時的電導率分別為25.6和30.9 mS cm^-1。同時，電導率隨著溫度的升高而增加。

圖3. Br-(a)和OH-(b)形式的Ppbim-x%/PBI和Ptpim-x%/PBI膜隨溫度的變化的電導率。

  為了研究 Ppbim-x%/PBI和Ptpim-x%/PBI膜的堿穩定性，將它們浸入80℃的1 M KOH溶液中，并監測膜的電導率、IEC、FT-IR和¹H NMR的變化。浸入80℃的1 M KOH溶液前后，Ppbim (a)和 Ptpim (b)聚合物的¹H NMR顯示結構變化不明顯（圖4），說明AEMs具有良好的堿穩定性。

圖4. Ppbim (a)和Ptpim (b)聚合物在80℃下浸入1 M KOH 溶液后的 ¹H NMR。

  進一步探索該膜的實用性，他們選擇了具有良好電導率的Ptpim-51%PBI膜進行電池測試。開路電壓為0.93V，表明該膜能很好地分離反應氣體。在30℃ 時，電池的功率密度為51 mW cm ^-2。當溫度升至80℃時，電池的最大功率密度達到86 mW cm ^-2。為了獲得更好的燃料電池性能，將進一步努力優化電極組成、MEA 制造和測試條件。

  綜上所述：本文描述了一種簡單的方法來合成聚合物重復單元中具有雙陽離子基團的水不溶性無醚聚合物，選擇PBI作為增強材料，通過共鑄法制備出尺寸穩定性優異的共混膜，隨著共混膜中聚（雙芳基咪唑）摩爾比的增加，每個系列膜的IEC和吸水率增加。同時，所有膜在室溫下均表現出良好的拉伸強度。由于大體積三苯基的空間位阻效應，Ptpim表現出比Ppbim更好的堿性穩定性。Ptpim-34%/PBI膜在80℃下浸入1M KOH溶液600小時后仍保持其69.2%的電導率。電池的極化曲線表明了用于 AEMFC的Ptpim-51%PBI 膜的技術可行性。這項工作為設計和制備高性能的AEM提供了有價值的參考。

  東北大學理學院為論文第一完成單位，論文通訊作者為東北大學理學院楊景帥副教授，論文第一作者為東北大學理學院碩士生于娜、董建豪和王婷婷。

  相關鏈接：

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386121011149

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/PY/D0PY00932F