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  日前，四川大學(xué)傅強(qiáng)教授和吳凱副研究員報(bào)道了一種基于聚合物分子結(jié)構(gòu)和填料表面設(shè)計(jì)的新型軟物質(zhì)熱界面材料。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)力化學(xué)作用將液態(tài)金屬(LM)包裹在球形氧化鋁 (Al₂O₃)表面形成核殼結(jié)構(gòu)的填料，并將其嵌入具有動(dòng)態(tài)粘附性的彈性體（PUPDM）中制備了三元復(fù)合材料。巧妙的PUPDM分子設(shè)計(jì)使得材料與各種熱源/冷槽之間形成動(dòng)態(tài)可逆的氫鍵相互作用，實(shí)現(xiàn)了零壓狀態(tài)下的低接觸熱阻和耐多次熱循環(huán)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。而液態(tài)金屬改性填料不僅可以作為導(dǎo)熱橋梁，同時(shí)有利于聚合物鏈段在室溫下的松弛，平衡了傳統(tǒng)功能復(fù)合材料中導(dǎo)熱性能與表面黏附可逆性的矛盾。這種在導(dǎo)熱界面材料上構(gòu)筑動(dòng)態(tài)可逆鍵的概念在新型熱管理材料和技術(shù)領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。相關(guān)工作發(fā)表在材料領(lǐng)域優(yōu)秀期刊 Materials Horizons上。

圖1 具有可逆粘附能力的高導(dǎo)熱/電絕緣/柔性軟材料的分子設(shè)計(jì)和復(fù)合結(jié)構(gòu)示意圖

  隨著現(xiàn)代電子設(shè)備朝著高度集成化和小型化發(fā)展，器件內(nèi)部指數(shù)式增長(zhǎng)的熱嚴(yán)重影響到電子設(shè)備的工作性能、可靠性和使用壽命。因此，導(dǎo)熱材料和先進(jìn)的熱管理技術(shù)引起廣泛的關(guān)注。典型的熱界面材料已經(jīng)被大量應(yīng)用去促進(jìn)電子設(shè)備內(nèi)部的界面熱傳導(dǎo)，并且評(píng)價(jià)其熱管理效率的有兩個(gè)重要的指標(biāo)：材料本身的熱導(dǎo)率和材料與接觸基板的接觸熱阻。近年來(lái)，大量的研究人員致力于開(kāi)發(fā)高導(dǎo)熱的材料，然而隨著電子設(shè)備尺寸的日益減小，解決接觸熱阻的問(wèn)題變得同樣重要。現(xiàn)有的一些降低接觸熱阻的方法有制備具備觸變性和順應(yīng)性的材料或者施加外界應(yīng)用壓力。這些方法的目的都是增加接觸界面的實(shí)際接觸面積去實(shí)現(xiàn)更好的界面幾何匹配。一些微納尺度界面熱傳導(dǎo)的研究也表明界面相互作用有助于提高界面熱導(dǎo)率，但在宏觀熱界面領(lǐng)域還缺乏系統(tǒng)的研究。更值得關(guān)注的是，由于熱界面材料與接觸基板的熱膨脹系數(shù)不匹配，因此在經(jīng)歷長(zhǎng)期熱循環(huán)后，界面幾何失配或者界面脫粘仍然會(huì)發(fā)生，阻礙著熱管理的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

圖2 復(fù)合材料的導(dǎo)熱和可逆粘附能力展示

  為了解決上述問(wèn)題，本工作采用的策略主要分為三個(gè)步驟：

  １）制備出具有可逆黏附能力的柔性彈性基體，提高熱界面材料與基板的相互作用，并通過(guò)動(dòng)態(tài)界面熱管理實(shí)現(xiàn)跨界面熱傳導(dǎo)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

  ２）加工得到具有優(yōu)異導(dǎo)熱性能并且不影響柔性基體動(dòng)態(tài)鍵的可逆性和活動(dòng)性的導(dǎo)熱填料。

  3）復(fù)合加工得到所需復(fù)合材料。

  基于獨(dú)特結(jié)構(gòu)的LM/Al₂O₃二元核殼填料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì), 結(jié)合具有動(dòng)態(tài)可逆粘附彈性基體的合成，該工作中得到的復(fù)合材料完美地平衡了導(dǎo)熱、柔性和粘附力的可逆性之間的矛盾。隨著LM/Al₂O₃二元填料的加入，聚合物復(fù)合材料表現(xiàn)出出色的熱導(dǎo)率（6.23 W·m^-1·K^-1)，允許材料內(nèi)部的各向同性的熱傳導(dǎo)。同時(shí)，受益于二元填料的獨(dú)特結(jié)構(gòu)，絕緣的Al₂O₃能有效地隔絕液態(tài)金屬之間的電滲透網(wǎng)絡(luò)，保證了復(fù)合材料的電絕緣性。此外，由于合成的PUPDM基體展現(xiàn)出超高的適用于多種基板的可逆粘附力（4.48 MPa, Al板，80℃），以及LM在基體和剛性填料的界面處為聚合物分子鏈鏈段的運(yùn)動(dòng)提供更多的自由度，有利于動(dòng)態(tài)氫鍵的可逆解離與締合，因此所得到的PUPDM/LM/Al₂O₃復(fù)合材料同樣表現(xiàn)出出色的可逆黏附力（1.50 MPa, Al板，80℃），可以承擔(dān)起一個(gè)10.66 kg的水桶。

圖3 PUPDM/LM/Al₂O₃復(fù)合材料的界面熱管理展示。

  復(fù)合材料與基板之間出色的氫鍵結(jié)合作用實(shí)現(xiàn)了零壓狀態(tài)下的低接觸熱阻（18.28 mm² K W^-1）。此外，這種動(dòng)態(tài)可逆的氫鍵作用保證接觸界面擁有良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，即使復(fù)合材料與鋁板的熱膨脹系數(shù)不匹配，但是經(jīng)過(guò)7500次熱循環(huán)，接觸熱阻仍然沒(méi)有明顯上升。這種在高導(dǎo)熱熱界面材料上構(gòu)筑動(dòng)態(tài)可逆的界面相互作用的概念在微電子冷卻技術(shù)、熱電裝置、大功率可穿戴設(shè)備等先進(jìn)電子設(shè)備中具有廣闊的應(yīng)用前景。

  相關(guān)成果以“A Thermal Conductive Interface Material with Tremendous and Reversible Surface Adhesion Promises Durable Cross-Interface Heat Conduction”發(fā)表在Materials Horizons（Mater. Horiz., 2022, DOI: 10.1039/D2MH00276K）上。通訊作者為四川大學(xué)的吳凱副研究員和傅強(qiáng)教授。四川大學(xué)的碩士研究生郭聰為本文的第一作者，李禹函, 徐建華, 張琴為文章共同作者。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目（No. 52103091）、江蘇省自然科學(xué)基金青年基金(No. BK20200501）對(duì)本工作的經(jīng)費(fèi)支持！