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  眾所周知，經典量子物理學有個著名的海森堡“測不準原理”，即實驗不可能同時準確地測量微觀粒子的位置和動量，準確測量其中一個物理量的實驗過程必然會干擾另一個物理量實驗測量結果的準確性。在材料的結構與性能關系研究中，材料性能的實驗測量過程也經常會改變材料的原生態結構，導致所獲得的性能測量結果不再是原生態結構本身特殊性質的反映，存在類似的“測不準現象”。例如，聚合物結晶所獲得的非平衡態結構與其熱歷史密切相關，其在DSC實驗升溫掃描測量熔點的過程中經常會進一步發生退火行為，轉化為熱力學更加穩定的新結構，如果忽視這一退火轉化規律，此時所測量得到的熔點就有可能不再準確地反映原生態結構特殊的熔融性質。

  不同于金屬和玻璃陶瓷材料，聚合物材料在拉伸破壞過程中會發生較大的形變并吸收沖擊能量，表現出很好的韌性。聚合物對沖擊能量的吸收耗散過程主要是通過如圖1所示應力-應變拉伸曲線中的材料細頸化轉變來實現的，其與塑料銀紋的產生機制密切相關，特別重要的是半結晶聚合物在這一拉伸應變過程中的熔融-重結晶機理。因此，聚合物在拉伸變形過程中也存在類似的“測不準現象”，即原生態結構在拉伸過程中發生進一步的結構演化，最終實驗所測量得到的大變形狀態力學性能有可能就不再準確地反映原生態結構特殊的力學性質。

  在國家自然科學基金委的項目支持下，南京大學胡文兵教授課題組采用動態蒙特卡洛分子模擬研究聚合物拉伸誘導結晶的微觀機理，取得了新的研究進展。如圖2所示，他們對照研究了兩種原生態結構完全不同的本體聚合物（分別為無定形態和半結晶態）在拉伸過程中的結構演化行為，發現在相同的應變速率和拉伸溫度條件下，兩種聚合物結構演化到較大的應變時所產生的半結晶織態結構具有相近的結晶度、結晶取向度、鏈近鄰折疊概率、拉伸剩余模量（見圖3）、甚至結晶形貌（見圖4），并且在一系列溫度條件下均呈現出獨立于各自原生態結構的演化結果。這項分子模擬研究結果表明，聚合物材料只要發生足夠大的拉伸變形，可以像足夠高溫度的熱處理一樣，有效地消除原生態的半結晶織態結構記憶效應。

圖3. 無定形聚合物和半結晶聚合物在不同溫度下拉伸到Hencky應變1.6時的結晶度(a)、取向度(b)、近鄰折疊概率(c)和剩余模量(d)的對比結果，彼此非常接近。

  當然，這里的“測不準現象”，僅僅是提醒我們要關注材料性能測試過程中的結構演化規律，并不意味著對原生態材料的結構和性能關系就無法進行有效的實驗觀測。例如，只要DSC升溫速率足夠高，或者材料原生態結構足夠穩定，都有可能避免在升溫過程中發生較為明顯的退火行為，就能觀測到原生態聚合物結晶結構的零熵產物（zero-entropy production）熔融性能。材料在缺口抗沖強度測試過程中所發生的脆斷行為，也可有效地避免材料在斷裂過程中發生進一步的大變形結構演化，從而獲得原生態材料結構特殊的力學性能結果。

  這項分子模擬研究工作，有助于我們更好地理解實際聚合物材料取向加工成型過程和拉伸力學性能測試過程復雜的結構與性能關系演化機制。實際上，經低溫退火處理后的玻璃態聚合物材料呈現所謂的拉伸力學性能 “回春”（Rejuvenation）現象[Macromolecules 2010,43, 5863]，其也可從聚合物拉伸過程中原生態退火結構記憶被消除這一演化規律出發，得到一個合理的解釋。相關研究成果最近在線發表在物理化學國際核心期刊The Journal of Chemical Physics（2022, 156, 144904）上。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1063/5.0083952