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  有機光伏電池由于其輕薄、透明、柔性、易加工等特點，近年來得到了廣泛的關注。由聚合物給體和聚合物受體構筑的共混體系在器件穩定性和機械柔韌性上具有顯著優勢，可以賦予光伏器件更優越的形貌穩定性、機械穩定、光熱穩定性，從而使得器件壽命延長，滿足可穿戴及柔性可拉伸應用。其中，活性層在應變中能否保持高效的電荷傳輸能力和穩定的微結構，是構筑高性能柔性有機光伏電池的核心問題之一。

  天津大學材料學院葉龍教授近年來圍繞以上問題，系統開展了多相多組分有機光伏薄膜力學性能的表征、調控與預測，并取得了一系列進展（Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003506; Adv. Mater. 2021, 33, 2106732）。為了解決非富勒烯小分子受體的固有脆性，他們在前期的研究中提出了一種提高聚合物:小分子共混體系拉伸性能的新方法（即引入商業化低成本的熱塑性彈性體-SEBS作為第三組分），并闡明了彈性體組分對活性層光伏性能與力學性能的影響機制。具有優異拉伸性能的SEBS可以在保持活性層高效率的同時，大幅提高聚合物給體和非富勒烯小分子受體的共混薄膜拉伸性能。此外，葉龍教授還與山東大學高珂教授、香港科技大學顏河教授團隊展開合作，深入分析了一些新型有機光伏共混體系的力學性能（Matter 2022, 5, 725）。

  為了建立全聚合物光伏體系力學性能的調控規律，近期葉龍教授等人全面表征了幾種具有代表性的聚合物給體（PTzBI-Si、PTVT-T、PM6和PTQ10）和經典聚合物受體PNDI的共混體系（圖1）的力學性能、相容性和薄膜微結構。基于一系列的薄膜結構與力學表征，他們初步揭示了共混體系的相容性、微結構與力學性能之間的關系，并在高效率的體系中進行了驗證。

圖1. 聚合物給/受體材料的分子結構與薄膜的應力應變曲線。

  通過彈性體拉伸、水面拉伸、峰值力定量納米力學成像等方法對不同含量的共混薄膜進行了表征（圖2），研究發現隨著PNDI含量的增加，不同共混薄膜的彈性模量變化趨勢具有顯著差異。這說明共混薄膜的力學性能不僅與給、受體各自的力學性能有關，還受微觀形貌結構等因素的影響。

圖2. 不同全聚合物共混薄膜的力學性能隨組分含量的變化趨勢

  在不同的給體聚合物中引入聚合物受體PNDI時，PNDI在共混膜中表現的聚集態結構各不相同，例如，在PTzBI-Si和PTVT-T中更容易形成連續相。此外，通過掠入射X射線散射（GIWAXS）發現PTzBI-Si和PTVT-T對PNDI的結晶影響更大（圖3），更多的無定形區可以更好地提升其力學性能，這從微觀結構上解釋了不同聚合物共混膜在力學行為上的差異。

圖3. 不同共混薄膜的GIWAXS圖樣與結構參數信息

  為了深入探究不同聚合物共混薄膜形成多種聚集態結構的本質原因，作者利用熔點降低法研究了各種聚合物給體與PNDI的相互作用參數（χ_aa），發現χ_aa值為負時，聚合物共混膜的相容性較好，易于形成相互纏結的共連續相或力學性能較好的PNDI連續相。作者還發現這幾種聚合物共混膜的彈性模量可以分別利用Davies、Kerner以及Budiansky模型進行預測（圖4），這為制備高可拉伸性的有機光伏薄膜提供了理論參考。

圖4. 全聚合物光伏電池中力學性能、相容性和薄膜微觀結構之間的關系

  最后，作者采用目前高效率的全聚合物共混體系PM6:PY-IT對以上研究進行了驗證，結果發現可以形成共連續結構的PM6:PY-IT共混膜可以被Davies模型很好地預測（圖5），拓展了該構效關系在小分子受體高分子化的聚合物受體中的適用性。該研究建立的構效關系將為進一步理解和調控多相多組分有機光伏薄膜的光伏性能以及力學性能提供參考。

圖5. Davies模型在高效率全聚合物體系PM6:PY-IT力學性能預測中的適用性

  相關結果以“Unraveling the Correlations between Mechanical Properties, Miscibility, and Film Microstructure in All-Polymer Photovoltaic Cells”為題發表在國際著名材料期刊《Advanced Functional Materials》。論文第一作者為天津大學材料學院的2020級博士生周康康同學，通訊作者為天津大學葉龍教授和長春師范大學張有地副教授。該工作得到了天津大學耿延候教授的指導和幫助。研究涉及的同步輻射測試在上海同步輻射光源和北京同步輻射裝置多個線站完成。該項研究得到了國家自然科學基金和天津大學北洋學者英才計劃啟動經費的大力支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202201781

  下載：Unraveling the Correlations between Mechanical Properties, Miscibility, and Film Microstructure in All-Polymer Photovoltaic Cells