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  在過去的幾十年中，隨著便攜式電子產品，電動汽車和電子儲存需求的不斷增長，可充式鋰離子電池的發展和商業化取得了革命性的進步。在現代電池工業發展過程中，鋰金屬因其具有超高理論比容量(3860 mAh g^-1)和較低的電化學電位（-3.04V vs 標準氫電極），被認為是二次電池的“圣杯”負極材料。然而鋰金屬電極具有反應活性高、體積變化大、易產生鋰枝晶等問題，嚴重阻礙了其在電池系統中實際應用。

  針對鋰金屬負極在應用中出現的挑戰，北京化工大學曹鵬飛教授（原橡樹嶺國家實驗室研究員）團隊和南開大學楊化濱研究員團隊制備了一種具有高拉伸、低溫自愈性能的離子導電聚合物網絡(SHIPN)來提高鋰金屬在寬溫度范圍的界面穩定性和抑制鋰枝晶生長。研究成果以“Self-Healable, Highly Stretchable, Ionic Conducting Polymer as Efficient Protecting Layer for Stable Lithium-Metal Electrode”為題發表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。南開大學材料科學與工程學院碩士研究生孫斐源和李振喜為論文共同第一作者，楊化濱研究員和曹鵬飛教授為共同通訊作者。

  通過簡單的自由基聚合及化學交聯，合成了一種具有自愈合性能的聚合物交聯網絡（SHIPN），其具有的較低的玻璃化轉變溫度(-47.7 oC)及氫鍵作用有利于斷裂界面的互穿，使其在低溫下仍能表現出良好的自愈合能力。這種可自愈合的軟界面有利于在鋰金屬電極上形成均勻的涂層，并對鋰金屬表面進行有效的保護。

  SHIPN的玻璃化轉變溫度為-47.7 ℃，表明SHIPN 在室溫及低溫下都具有快速聚合物動力學，體現為快速的自愈合能力。同時剪切模量與溫度的關系也證明了在-30 ℃以上時，SHIPN的儲能模量與損耗模量平行逐漸下降，滿足鏈動力學的自修復和力學性能恢復的條件，并保持較高的模量，從而抑制鋰枝晶生長。

  在半電池及對稱電池的測試中，由于SHIPN的保護作用，電化學性能得到了顯著提升。Li/SHIPN@Cu電池在電流密度為0.5 mA cm^?2時，能穩定循環250圈，平均庫倫效率為96.4%。當電流密度增加到1 mA cm^-2時，Li/SHIPN@Cu電池仍能在200次循環中保持95.3%的平均庫倫效率。在SHIPN@Li/SHIPN@Li電池中，在2 mA cm^-2和 3 mA cm^-2的電流密度下，電池可穩定循環500 h，極化電壓始終小于100 mV。

  在全電池的測試中，SHIPN表現出了優異的保護作用，在25℃和5℃下，SHIPN@Li/LFP全電池在1 C的電流密度下能分別穩定循環250和500圈。由于SHIPN的寬溫度自愈合能力，SHIPN@Li/LFP電池在25℃和5℃下，都展現了優異的倍率性能。同時SHIPN@Li/LFP電池的電荷轉移阻抗更小、更穩定，也表明在鋰金屬負極上形成了更穩定的SEI層。

  憑借合理的結構設計、低成本的合成和由此帶來的優異電化學性能，自修復聚合物網絡的設計必將為“智能”、高性能聚合物材料在提高電化學性能的高能量密度電池中的應用提供新的思路。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c04166 

文章通訊作者介紹：

楊化濱研究員：南開大學材料科學與工程學院研究員、博士生導師。于1993年和1998年在南開大學獲得理學學士和博士學位。2002-2004年在日本產業技術綜合研究所（關西中心）任職為日本學術振興會（JSPS）外國人特別研究員。目前主要從事高效儲能材料以及高分子聚合物材料的基礎應用研究。作為項目負責人先后承擔了863計劃子課題、國家自然科學基金、教育部科技支撐計劃、教育部科學技術重點、天津市科技支撐計劃、天津市應用基礎及前沿課題和多項橫向課題。近年來，在Nano Energy、Materials Today、ACS Appl. Energy Mater.、Adv. Mater. Interfaces等期刊發表諸多論文。

曹鵬飛教授：北京化工大學材料科學與工程學院教授、博士生導師，國家級高層次青年引進人才，現任高分子旗艦雜志Macromolecules 編委和 Scientific Reports 科學編輯。2008年、2010 年于天津大學分別獲得化學學士和高分子碩士學位，2015年于美國凱斯西儲大學取得高分子科學與工程博士學位，2016年2月開始在美國橡樹嶺國家實驗室做博后研究助理，2019年1月至2022年3月為美國橡樹嶺國家實驗室正式研究員(Staff Scientist, 獨立PI）。主要研究方向：高性能高分子材料（功能性彈性高分子為主）的設計與合成、性能分析及其在能源和建筑工程領域的應用。至今發表SCI學術文章70余篇，以通訊作者或第一作者在Macromolecules、Matter、 Angew. Chem. 、 Adv. Energy Mater.、 ACS Energy Lett. 、 Adv. Funct. Mater.、Mater. Today等國際主流期刊發表論文40余篇，撰寫著作章節3部，獲得授權美國國家發明專利6項。近三年以來主持能源部研究項目4項，共同主持10余項，其主持的自修復彈性密閉膠項目憑借其產業價值獲得2021年度科技界奧斯卡之稱的R&D 100 Award。此外，曹鵬飛教授還獲得2021年美國化學會高分子杰出青年研究獎（PMSE Young-Investigator Award）。