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  柔性傳感器作為柔性可穿戴設備的核心部件，在電子皮膚、人體運動監測和人機交互等領域具有廣闊的應用前景。水凝膠具有良好的生物相容性和力學性能可調性，已成為柔性傳感材料的研究熱點。

  針對大多數水凝膠在嚴寒環境下會不可避免地凍結，并伴隨著部分機械性能及導電性能的喪失，且靈敏度低和傳感能力單一，極大限制了水凝膠基柔性傳感器的應用場景。湖南工業大學經鑫教授課題組通過貽貝仿生化學和溶劑置換策略，以自聚合多巴胺還原氧化石墨烯（PDA-rGO）為導電填料，利用海藻酸鈉（SA）和丙烯酰胺（AM）物理和化學雙交聯制備了PDA-rGO/SA/PAM復合有機水凝膠（圖1）。

圖1. PDA-rGO/SA/PAM復合有機水凝膠的制備過程

  所得的復合有機水凝膠具有優異的抗凍性能（-20 ℃保存24 h、-40 ℃保存3 h）、高拉伸強度（143.2 kPa）、且室溫下電導率高達19.39 mS/cm；通過具有溫度敏感性能的PDA-rGO，離子傳輸以及甘油-水二元溶劑的協同作用，實現了-20 ℃ ~ 60 ℃的寬溫度范圍傳感和高靈敏度。當復合有機水凝膠組裝成柔性應變傳感器時，具有優異的靈敏度（ε=250%，GF=2.09）、寬廣的檢測范圍（0% ~ 250%）以及快速響應性（響應時間200 ms）；同時可用于監測人體的手指彎曲、手腕彎曲，以及鼓腮、皺眉等微表情（圖2），在寬溫度范圍內的人體健康監測和智能可穿戴設備中具有廣闊的應用前景。

圖2. PDA-rGO/SA/PAM復合有機水凝膠基柔性傳感器的應用示意圖

  針對目前報道的大多數水凝膠存在無法兼顧機械性能，抗凍性能，粘合性能和自愈合性能的問題，且靈敏度低和傳感能力單一。課題組通過多重氫鍵作用、貽貝仿生化學手段以及溶劑置換策略，在弱堿性環境下，利用多巴胺自聚還原GO功能性填料、PEDOT:PSS、丙烯酰胺為原料設計并合成了多功能PDA-rGO/PEDOT:PSS/PAM復合有機水凝膠；并基于設計的多功能水凝膠開發出了具有舒適性、便攜性、可實時捕捉運動信號的“智能手套”。（圖3）

圖3. PDA-rGO/PEDOT:PSS/PAM復合有機水凝膠的性能及應用示意圖

  所設計的復合有機水凝膠展現出集可拉伸性（斷裂伸長率為1350%）、抗凍性（-40 ℃可保持24 h）、自修復性（自修復率90%）、可回復性（回復率93.8%）、粘附性（粘附強度10.4 kPa）于一體的多功能性，并具有較寬的溫度檢測范圍（-40 ℃~60 ℃）。當該有機水凝膠組裝成柔性應變傳感器時，其靈敏度GF達3.91（ε=500%）、響應時間僅為90 ms；可準確監測手指彎曲、手腕彎曲和面部運動等人體運動行為，在實際應用場景中，可貼于瑜伽運動器材上監測人體的上肢運動，還可貼附于頸托上用于監測人體頸部康復運動（圖4）。同時，開發的“智能手套”可通過藍牙模塊將手指運動行為的數據同步傳輸到手機APP上，實現了對手指運動行為的實時顯示和監測（圖5）。為水凝膠基可穿戴電子設備在寬溫度范圍內的人機交互、智能健身設備以及智能康復醫療設備的研究與應用提供了新的思路。

圖4. PDA-rGO/PEDOT:PSS/PAM復合有機水凝膠基柔性應變傳感器在人體運動監測以及實際應用場景中的應用示意圖

圖5. 基于PDA-rGO/PEDOT:PSS/PAM復合有機水凝膠的可穿戴人機交互系統及應用

  相關工作以“Freezing-tolerant, Widely Detectable and Ultra-sensitive Composite Organohydrogel for Multiple Sensing Applications”、“Ultrastretchable, Self-healable and Adhesive Composite Organohydrogels with Fast Response for Human-Machine Interface Application”為題發表在Journal of Materials Chemistry，論文第一作者為湖南工業大學材料學碩士研究生謝智暉，通訊作者為湖南工業大學經鑫教授。

文章信息：

  1. Zhihui Xie, Heng Li, Hao-Yang Mi, Pei-Yong Feng, Yuejun Liu and Xin Jing*. Freezing-tolerant, Widely Detectable and Ultra-sensitive Composite Organohydrogel for Multiple Sensing Application[J]. Journal of Materials Chemistry C, 2021, 9(31): 10127-10137.

  https://doi.org/10.1039/D1TC02599F

  2. Zhihui Xie, Zhuo Chen, Xiangshu Hu, Hao-Yang Mi, Jian Zou, Heng Li, Yuejun Liu, Zhi Zhang, Yinghui Shang and Xin Jing*. Ultrastretchable, Self-healable and Adhesive Composite Organohydrogels with Fast Response for Human-Machine Interface Application[J]. Journal of Materials Chemistry C, 2022, 10, 8266 - 8277

  https://doi.org/10.1039/D2TC00932C