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浙大王立和俞豪杰團隊 JHM：用于可見光下雙酚A降解的g-C3N4增強的二茂鐵改性 Uio-66-NH2 復合物光催化劑

2022-06-12 來源：高分子科技

雙酚A（BPA）是一種廣泛用于塑料制備的化合物，其在塑料生產和使用過程中會不可避免地進入到水環境中。BPA是一種內分泌干擾物，相關研究表明即使低至納克級的BPA也會影響人體健康。因此在相關行業的工業廢水中去除BPA非常重要。石墨相氮化碳（CN）基光催化技術因操作容易、穩定性高和光響應性好等優點被認為是一種有效降解水中BPA的技術。然而，CN的光生載流子（電子和空穴對）極易重新復合，影響了其進一步的發展和應用。因此，設計具有高催化活性的BPA降解光催化體系具有重要意義。

近日，浙江大學王立教授和俞豪杰副教授團隊利用席夫堿反應將二茂鐵（Fc）基團共價修飾到Uio-66-NH₂ （U-F）上，進而和CN復合制得新型異質結構復合物(U-F@CN)光催化劑（圖1）。

圖1 U-F@CN光催化劑的制備示意圖。

與CN相比，U-F@CN具有更好的可見光吸收能力和更窄的禁帶寬度，因而在相同光照條件下U-F@CN更易產生光生電子-空穴對。同時，U-F@CN可原位在U-F和CN界面處生成異質結，為光生載流子的遷移提供空間，能夠有效提高電荷分離效率（圖2）。

所得的U-F@CN光催化劑具有良好的光催化活性，其在可見光照射下對BPA降解速率常數達0.06592 min^-1，分別是U-F和CN的3.5和4.5倍。這種高催化活性可能主要得益于U-F和CN的協同作用：U-F不僅能夠提供額外的催化活性位點，還能在光照條件下活化PMS產生活性氧（ROS）；而CN則能提供豐富的光吸收位點，產生大量的光生載流子，通過計算，U-F@CN/PMS/Vis體系的協同指數為2.84。此外，U-F@CN/PMS/Vis體系在3-11的pH值范圍和15-35℃的溫度范圍內，均能保持很好的光催化活性（圖3）。

圖2 U-F@CN光催化劑的光學性能。

圖3 U-F@CN/PMS/Vis體系光催化降解BPA性能。

通過淬滅實驗、電子順磁共振和電化學技術對U-F@CN/PMS/Vis體系的催化機理進行了研究。結果表明，U-F@CN/PMS/Vis體系中主要的活性氧是h⁺和·O₂^-，這是由于體系界面的載流子遷移符合Z型機制（圖4）。此外，還對催化劑的穩定性進行了分析（圖5），在多次循環催化過程中均具有很好的穩定性。

圖4 U-F@CN/PMS/Vis體系可能的反應機理。

圖5 U-F@CN光催化劑的穩定性。

以上成果近期發表在Journal of Hazardous Materials上，論文題為“Ferrocene-modified Uio-66-NH₂ hybrids with g-C₃N₄ as enhanced photocatalysts for degradation of bisphenol A under visible light”。第一作者為浙江大學化學工程與生物工程學院2019級博士研究生黃志坤，通訊作者為浙江大學化學工程與生物工程學院俞豪杰副教授。

論文信息：Journal of Hazardous Materials, 2022, 436, 129052

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.129052

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（責任編輯：xu）

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